[论文解读] Mechanical Properties and Fracture Patterns of Pentagraphene Membranes

J. M. De Sousa, A. L. Aguiar+4 more|arXiv (Cornell University)|Mar 10, 2017

Graphene research and applications参考文献 55被引用 4

一句话总结

本研究结合密度泛函理论（DFT）和反应性分子动力学（MD）模拟，研究了石墨烯的一种新型二维碳同素异形体——五碳烯（PG）的力学行为与断裂机制。结果表明，PG膜可承受高达20%的拉伸应变，断裂仅在大量化学键断裂并形成七元、八元和十一元碳环及碳链后发生，表明在机械应力下不会发生向石墨烯的结构转变。

ABSTRACT

Recently, a new two-dimensional carbon allotrope called pentagraphene (PG) was proposed. PG exhibits mechanical and electronic interesting properties, including typical band gap values of semiconducting materials. PG has a Cairo-tiling-like 2D lattice of non coplanar pentagons and its mechanical properties have not been yet fully investigated. In this work, we combined density functional theory (DFT) calculations and reactive molecular dynamics (MD) simulations to investigate the mechanical properties and fracture patterns of PG membranes under tensile strain. We show that PG membranes can hold up to 20% of strain and that fracture occurs only after substantial dynamical bond breaking and the formation of 7, 8 and 11 carbon rings and carbon chains. The stress-strain behavior was observed to follow two regimes, one exhibiting linear elasticity followed by a plastic one, involving carbon atom re-hybridization with the formation of carbon rings and chains. Our results also show that mechanically induced structural transitions from PG to graphene is unlikely to occur, in contrast to what was previously speculated in the literature.

研究动机与目标

• 理解五碳烯（PG）在拉伸应变下的力学响应。
• 解决文献中关于PG在机械应力下是否发生向石墨烯的结构转变的相互矛盾报告。
• 表征PG膜在机械失效过程中的断裂模式与动态结构演化。
• 通过与从头算DFT计算对比，验证经典MD力场的准确性。

提出的方法

• 使用SIESTA代码进行密度泛函理论（DFT）计算，采用LCAO基组和GGA交换关联泛函。
• 采用Müller等人提供的参数集以及其它参数集进行对比，使用ReaxFF力场进行反应性经典分子动力学（MD）模拟。
• 沿不同晶向（R0和R45）施加单轴和双轴拉伸应变，以研究应变依赖行为。
• 在每个应变水平下进行完全几何优化，直至原子受力低于10 meV/Å。
• 生成并分析应力-应变曲线，以提取杨氏模量、泊松比和断裂应力。
• 结构分析聚焦于键长变化、杂化态转变以及断裂过程中非五元碳环（七元、八元、十一元）的形成。

实验结果

研究问题

• RQ1 PG膜在断裂前可承受的最大拉伸应变是多少？
• RQ2 机械加载是否会如先前推测的那样，诱导五碳烯向石墨烯的结构转变？
• RQ3 PG断裂前的动态结构变化（包括键断裂与环形成）有哪些？
• RQ4 PG的力学性能（杨氏模量、泊松比）在DFT与经典MD模拟之间有何比较？
• RQ5 哪种ReaxFF力场参数集最能准确再现PG断裂动力学的从头算DFT结果？

主要发现

• PG膜在断裂前可承受高达20%的拉伸应变，表现出高延展性。
• 断裂仅在大量化学键断裂并形成七元、八元和十一元碳环及碳链后发生。
• 应力-应变响应表现出两个明显阶段：线弹性阶段后接涉及碳原子重新杂化的塑性变形阶段。
• 在R0方向的抗拉强度（≈38 GPa·nm）高于R45方向（≈29 GPa·nm），归因于R0方向中平行C–C键的优先受力。
• DFT计算证实泊松比为负值（具有负泊松比行为），与先前预测一致。
• MD模拟中未观察到PG向石墨烯的结构转变，与文献中早期的主张相矛盾。