[论文解读] Merohedral disorder and impurity impacts on superconductivity of fullerenes
本研究利用低温扫描隧道显微镜与谱学技术,研究外延Rb3C60薄膜中的超导性,发现在存在同质性失序、非磁性杂质及台阶边缘的情况下,s波配对依然具有强鲁棒性。通过Fe吸附原子诱导的局域Yu-Shiba-Rusinov束缚态的发现,证实了局域电子配对的存在,支持了掺杂富勒烯中由多轨道关联和分子内声子驱动的机制。
Local quasiparticle states around impurities provide essential insight into the mechanism of unconventional superconductivity, especially when the candidate materials are proximate to an antiferromagnetic Mott-insulating phase. While such states have been reported in atom-based cuprates and iron-based compounds, they are unexplored in organic superconductors which feature tunable molecular orientation. Here we employ scanning tunneling microscopy and spectroscopy to reveal multiple forms of robustness of an exotic $s$-wave superconductivity in epitaxial Rb$_3$C$_{60}$ films against merohedral disorder, non-magnetic single impurities and step edges at the atomic scale. Also observed have been Yu-Shiba-Rusinov (YSR) states induced by deliberately incurred Fe adatoms that act as magnetic scatters. The bound states display abrupt spatial decay and vary in energy with the Fe adatom registry. Our results and the universal optimal superconductivity at half-filling point towards local electron pairing in which the multiorbital electronic correlations and intramolecular phonons together drive the high-temperature superconductivity of doped fullerenes.
研究动机与目标
- 研究同质性失序、非磁性杂质及台阶边缘对外延Rb3C60薄膜中超导性的影响。
- 利用原子尺度扫描隧道显微镜与谱学技术,探测磁性与非磁性杂质周围的局域准粒子态。
- 确定掺杂富勒烯中的超导配对对称性是否与局域s波配对对称性一致。
- 建立富勒烯的统一相图,并确定在半满填充时最优的超导态。
- 阐明多轨道电子关联与电子-声子耦合在富勒烯高温超导性中的作用。
提出的方法
- 通过分子束外延(MBE)在预石墨化的SiC(0001)基底上生长具有可调厚度与电子填充度的外延Rb3C60薄膜。
- 在4.6 K下进行低温扫描隧道显微镜(STM)与谱学(STS)测量,以绘制局域准粒子态并测量超导能隙。
- 采用锁相技术获取隧道dI/dV谱,调制频率为975 Hz,能量范围分别为0.2 meV(用于能隙测量)与20 meV(用于宽能量范围测量)。
- 通过分析相邻C60分子之间的角度偏差,计算取向相关函数以量化同质性失序程度。
- 根据Rb空位或过量Rb掺杂浓度估算电子掺杂水平(x),统计误差小于0.5%。
- 人为引入Fe吸附原子作为磁散射体,诱导Yu-Shiba-Rusinov(YSR)束缚态,并对其空间分布与能量特性进行表征。
实验结果
研究问题
- RQ1同质性失序如何影响外延Rb3C60薄膜中的超导性?
- RQ2非磁性杂质与台阶边缘是否抑制或与富勒烯中的超导性共存?
- RQ3磁性杂质是否能在掺杂富勒烯中诱导局域Yu-Shiba-Rusinov束缚态?其空间与能量特性如何变化?
- RQ4尽管存在强电子关联,富勒烯中的超导配对对称性是否与局域s波配对对称性一致?
- RQ5在掺杂富勒烯的相图中,最优超导性出现在何处,特别是在半满填充时?
主要发现
- Rb3C60薄膜中的同质性失序并未抑制超导性,表现为在无序区域中仍存在强健的超导能隙。
- 非磁性杂质与台阶边缘并未显著破坏超导态,表明s波配对机制具有高度鲁棒性。
- Fe吸附原子诱导出局域的Yu-Shiba-Rusinov(YSR)束缚态,其表现出突变的空间衰减特性,并随Fe原子取向不同而呈现能量依赖性行为。
- 超导能隙Δ具有较大数值,2Δ/kBTc > 6.0,表明强配对作用,并偏离经典BCS行为。
- 最优超导性始终在半满填充(x ≈ 3)时出现,支持一个普遍相图,其中局域配对在该掺杂水平下达到最大。
- 综合结果支持一种由多轨道电子关联与分子内声子驱动的局域s波配对机制,适用于掺杂富勒烯。
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