[论文解读] Metal-Insulator Transition and Jeff = 1/2 Spin-Orbit Insulating State in Rutile-based IrO2/TiO2 Superlattices

Xing Ming, Kunihiko Yamauchi+2 more|arXiv (Cornell University)|Feb 14, 2017

Material Science and Thermodynamics被引用 6

一句话总结

本研究提出以金红石结构的IrO2/TiO2超晶格为平台，通过调控层厚度实现金属-绝缘体转变，其驱动力源于电子关联与自旋-轨道耦合的协同作用。基于DFT+U模拟，预测单层IrO2在孤立的IrO6八面体结构下可呈现近乎纯的Jeff = 1/2自旋-轨道绝缘态，为实现一种新型量子态提供了途径，该态有待实验验证。

ABSTRACT

By combining 5d transition-metal oxides showing pronounced spin-orbit interactions and oxide-based heterostructures, we propose rutile-based IrO2/TiO2 superlattices as promising candidates for unconventional electronic properties. By means of density-functional-theory simulations complemented with Hubbard-like corrections, we focus on the evolution of the electronic structure as a function of the IrO2 layer thickness and predict the heterostructures to exhibit a thickness-controlled metal-to-insulator transition, crucially related to the connectivity among IrO6 octahedra. The subtle interplay between electron correlation and spin-orbit coupling leads to an almost pure Jeff = 1/2 spin-orbit insulating state at the level of atomically-thin IrO2 monolayer with almost isolated IrO6 octahedra, leading to a predicted emerging state awaiting for experimental confirmation.

研究动机与目标

• 通过结合具有强自旋-轨道耦合的5d过渡金属氧化物，探索氧化物异质结构中的非传统电子性质。
• 研究IrO2/TiO2超晶格中层厚度对金属-绝缘体转变的调控作用。
• 确定在原子级薄IrO2层中出现Jeff = 1/2自旋-轨道绝缘态的条件。
• 通过结构设计识别一种可调控的平台，以实现量子自旋-轨道绝缘态。

提出的方法

• 采用包含Hubbard U修正的密度泛函理论（DFT+U），以考虑Ir 5d电子中的强电子关联效应。
• 系统性地改变超晶格中IrO2层厚度，以探测电子结构的演化。
• 分析IrO6八面体之间的轨道杂化与连接性，以建立结构几何与电子行为之间的关联。
• 计算自旋-轨道耦合对电子能带结构的影响，以评估Jeff = 1/2态的出现。
• 采用自旋极化计算评估绝缘态的性质及其与纯Jeff = 1/2构型的接近程度。
• 补充材料提供了支持主要发现的详细信息，包括能带结构和电荷密度分析。

实验结果

研究问题

• RQ1 IrO2/TiO2超晶格中IrO2层厚度如何影响金属-绝缘体转变？
• RQ2 IrO6八面体之间的连接性在决定电子相中起什么作用？
• RQ3 能否在原子级薄的IrO2单层中稳定近乎纯的Jeff = 1/2自旋-轨道绝缘态？
• RQ4 电子关联与自旋-轨道耦合在多大程度上协同稳定了绝缘态？
• RQ5 该绝缘相的电子结构如何？其与典型Jeff = 1/2态的接近程度如何？

主要发现

• 预测IrO2/TiO2超晶格中存在厚度可调的金属-绝缘体转变，绝缘相在IrO2层厚度减小时出现。
• 绝缘相由IrO6八面体之间连接性的抑制所驱动，尤其在单层IrO2中，八面体近乎孤立。
• 在IrO2单层中，由于强自旋-轨道耦合和局域化的5d电子，系统表现出近乎纯的Jeff = 1/2自旋-轨道绝缘态。
• 所预测的绝缘态具有电子结构中的能隙特征，且基态以J = 1/2特征的主导双重态为主。
• 电子关联与自旋-轨道耦合的协同作用导致一种非磁性、类似莫特绝缘体的绝缘态，双交换或电荷转移贡献极小。
• 结果表明，通过结构设计可实现一种新型量子态，具有实现拓扑或关联绝缘行为的潜力。