[论文解读] Metal-Insulator Transition and Lattice Instability of Paramagnetic V2O3

I. Leonov, В. И. Анисимов+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 20, 2014

Transition Metal Oxide Nanomaterials被引用 6

一句话总结

本研究采用GGA+DMFT方法研究顺磁相V2O3中的金属-绝缘体转变（MIT），揭示了由于强电子关联作用，晶格结构不稳定性先于MIT发生。MIT由轨道选择性重正化驱动，$e_g^\pi$轨道的有效电子质量在转变点发散，而$a_{1g}$轨道保持相干，证实轨道选择性莫特绝缘体转变是主导机制。

ABSTRACT

We determine the electronic structure and phase stability of paramagnetic V$_2$O$_3$ at the Mott-Hubbard metal-insulator phase transition, by employing a combination of an ab initio method for calculating band structures with dynamical mean-field theory. The structural transformation associated with the metal-insulator transition is found to occur upon a slight expansion of the lattice volume by $\sim 1.5$ %, in agreement with experiment. Our results show that the structural change precedes the metal-insulator transition, implying a complex interplay between electronic and lattice degrees of freedom at the transition. Electronic correlations and full charge self-consistency are found to be crucial for a correct description of the properties of V$_2$O$_3$.

研究动机与目标

• 为解决顺磁相V2O3中电子关联与晶格自由度在莫特-哈伯德MIT中的长期争议问题。
• 在实验表明体积和c/a比值变化相互耦合的背景下，确定结构转变是先于还是后于电子MIT发生。
• 阐明电子关联在驱动MIT中的作用，特别是通过V $t_{2g}$能带的轨道选择性重正化。
• 评估全电荷自洽性在准确描述V2O3电子和结构性质中的重要性。

提出的方法

• 采用GGA+DMFT计算方法，将密度泛函理论与动态平均场理论相结合，以描述强电子关联效应。
• 利用对称性约束的Wannier函数对V $t_{2g}$轨道进行建模，以描述三重晶体场分裂。
• 计算总能量随晶格体积的变化，以评估不同压力下结构相的稳定性。
• 进行非自洽和全电荷自洽计算，以评估其对电子结构和谱性质的影响。
• 通过在低Matsubara频率下对自能的虚部$\mathrm{Im}\Sigma(i\omega_n)$进行多项式拟合，计算准粒子权重$Z$。
• 将结果与实验测得的晶格体积、c/a比值以及费米能级处的谱权重进行对比。

实验结果

研究问题

• RQ1 V2O3中的结构转变是先于还是后于莫特-哈伯德金属-绝缘体转变发生？
• RQ2 轨道选择性电子关联在驱动V2O3中MIT的过程中起什么作用？
• RQ3 全电荷自洽性如何影响V2O3中晶格稳定性和电子结构的预测？
• RQ4 在$e_g^\pi$能带中有效电子质量的发散是否与布林克曼-莱斯的MIT图像一致？
• RQ5 MIT过程中晶格体积膨胀和c/a比值变化的起源是什么？

主要发现

• 结构转变发生在约1.5%的晶格体积膨胀时，先于MIT发生，表明其作为电子转变的前驱态。
• MIT由V $t_{2g}$能带的轨道选择性重正化驱动，其中$e_g^\pi$轨道的有效质量在转变点发散，而$a_{1g}$轨道保持有限。
• MIT发生在约$-66$ kbar的负压下，对应约2%的晶格体积膨胀，高于结构转变的临界压力$p_c \sim -28$ kbar。
• 全电荷自洽性对于在常压下正确描述V2O3的平衡晶格和电子结构至关重要。
• 在MIT处，$e_g^\pi$轨道的准粒子权重$Z$降至零，证实了有效电子质量的发散。
• 在MIT处，$a_{1g}$和$e_g^\pi$轨道的费米能级处谱权重均下降，与莫特绝缘态的形成一致。