[论文解读] Metallicity and conductivity crossover in white light illuminated CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ perovskite

A. Pisoni, Jaćim Jaćimović+8 more|arXiv (Cornell University)|Apr 19, 2016

Perovskite Materials and Applications参考文献 12被引用 3

一句话总结

本研究调查了在白光照射下单晶 CH₃NH₃PbI₃ 钙钛矿的电输运特性，揭示了由于扩展态与浅局域缺陷态共存，电阻率从半导体行为向金属性行为的转变。关键发现是，在光照下，高质量晶体在室温下表现出金属性导电性，表明存在一种具有长寿命载流子的新型电子态，其来源于中性缺陷。

ABSTRACT

The intrinsic d.c. electrical resistivity ($ρ$) - measurable on single crystals only - is often the quantity first revealing the properties of a given material. In the case of CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ perovskite measuring $ρ$ under white light illumination provides insight into the coexistence of extended and shallow localized states (0.1 eV below the conduction band). The former ones dominate the electrical conduction while the latter, coming from neutral defects, serve as a long-lifetime charge carrier reservoir accessible for charge transport by thermal excitation. Remarkably, in the best crystals the electrical resistivity shows a metallic behaviour under illumination up to room temperature, giving a new dimension to the material in basic physical studies.

研究动机与目标

• 理解在白光照射下 CH₃NH₃PbI₃ 钙钛矿的本征直流电阻力。
• 研究扩展态与浅局域电子态在电导中的作用。
• 探索高质量钙钛矿单晶在室温下出现金属性行为的机制。
• 表征中性缺陷提供的长寿命载流子库。

提出的方法

• 在白光照射下，对高质量 CH₃NH₃PbI₃ 单晶进行直流电阻力测量。
• 利用温度依赖性电阻率测量以识别导电机制。
• 分析导带附近（低于 0.1 eV）的电子态，以区分扩展态与局域态。
• 将电阻率行为与缺陷态相关联，特别是中性缺陷作为电荷库的作用。
• 通过比较不同晶体质量的电阻率趋势，以分离本征电子行为。
• 应用输运模型以识别从半导体导电到金属性导电的转变。

实验结果

研究问题

• RQ1 白光照射如何影响 CH₃NH₃PbI₃ 钙钛矿单晶的电阻力？
• RQ2 在光照下，室温下观察到的电阻率金属性行为的起源是什么？
• RQ3 来自中性缺陷的浅局域态如何促进材料中的电荷输运？
• RQ4 在光照下，高质量钙钛矿晶体中，扩展态在多大程度上主导导电？
• RQ5 缺陷态在形成长寿命载流子库中起什么作用？

主要发现

• 高质量 CH₃NH₃PbI₃ 单晶在白光照射下，直至室温均表现出金属性电阻率行为。
• 电阻率显示出从半导体导电到金属性导电的转变，表明主导电荷输运机制发生了转变。
• 在导带附近（0.1 eV 内）的扩展电子态在光照下主导了电导。
• 来自中性缺陷的浅局域态作为可通过热激发获得的长寿命载流子库。
• 扩展态与局域态的共存使得复杂的输运行为成为可能，金属性导电在质量最佳的晶体中显现。
• 在光照下对本征直流电阻率的测量揭示了钙钛矿电子结构与缺陷物理的新见解。