[论文解读] Method for Transferring High-Mobility CVD-Grown Graphene with Perfluoropolymers

Jianan Li, Jen‐Feng Hsu+11 more|arXiv (Cornell University)|Jun 28, 2016

Fiber-reinforced polymer composites被引用 3

一句话总结

本文提出了一种新颖的转移方法，利用全氟聚醚聚合物Hyflon作为牺牲支撑层和污染屏障，实现高质量CVD生长石墨烯在高迁移率条件下的转移。该方法使石墨烯能够转移到LaAlO3/SrTiO3异质结构上，界面原子级清洁，2 K时迁移率最高达30,000 cm²V⁻¹s⁻¹，并展现出清晰的量子霍尔效应与磁阻特征，同时保持对界面金属-绝缘体转变的局域调控能力。

ABSTRACT

The transfer of graphene grown by chemical vapor deposition (CVD) using amorphous polymers represents a widely implemented method for graphene-based electronic device fabrication. However, the most commonly used polymer, poly(methyl methacrylate) (PMMA), leaves a residue on the graphene that limits the mobility. Here we report a method for graphene transfer and patterning that employs a perfluoropolymer---Hyflon---as a transfer handle and to protect graphene against contamination from photoresists or other polymers. CVD-grown graphene transferred this way onto LaAlO$_3$/SrTiO$_3$ heterostructures is atomically clean, with high mobility (~30,000 cm$^2$V$^{-1}$s$^{-1}$) near the Dirac point at 2 K and clear, quantized Hall and magneto-resistance. Local control of the LaAlO$_3$/SrTiO$_3$ interfacial metal-insulator transition---through the graphene---is preserved with this transfer method. The use of perfluoropolymers such as Hyflon with CVD-grown graphene and other 2D materials can readily be implemented with other polymers or photoresists.

研究动机与目标

• 为解决CVD石墨烯转移过程中PMMA残留导致电子迁移率下降的长期问题。
• 开发一种可最大限度减少污染并保持复杂氧化物衬底上石墨烯电子质量的转移方法。
• 实现在LaAlO3/SrTiO3等氧化物异质结构上制备高迁移率石墨烯器件，同时保持局域电学调控能力。
• 证明Hyflon转移方法与标准光刻和图案化工艺的兼容性。
• 实现原子级清洁、高迁移率的石墨烯，以研究二维体系中强电子关联效应。

提出的方法

• 将一种全氟聚醚聚合物Hyflon AD 60旋涂于铜基底上的CVD石墨烯上，作为转移支撑层和保护层。
• 在过硫酸铵溶液中溶解铜，释放出Hyflon-石墨烯多层膜，使其漂浮于水面。
• 将漂浮的Hyflon-石墨烯转移至预先图案化的LaAlO3/SrTiO3衬底上，并仔细提起和定位。
• Hyflon层作为物理屏障，防止后续加工过程中光刻胶或其他聚合物对石墨烯造成污染。
• 通过接触模式原子力显微镜（AFM）进行后处理清洗，有效去除残留的Hyflon和颗粒物，且不损伤石墨烯。
• 利用低温输运测量和压电力显微镜（PFM）表征迁移率、量子霍尔效应及局域载流子密度。

实验结果

研究问题

• RQ1 全氟聚醚聚合物如Hyflon能否有效替代PMMA作为转移介质，以减少污染并提升石墨烯迁移率？
• RQ2 Hyflon转移方法是否能保持LaAlO3/SrTiO3界面二维电子气的完整性及其可调的金属-绝缘体转变特性？
• RQ3 是否可在无需缺陷诱导退火处理的情况下，在复杂氧化物衬底上实现高迁移率、原子级清洁的CVD石墨烯？
• RQ4 Hyflon层在光刻过程中对石墨烯的电学与化学污染防护能力达到何种程度？
• RQ5 高迁移率石墨烯与LaAlO3/SrTiO3中可调的二维电子气相结合，能否揭示新的量子现象？

主要发现

• 采用Hyflon转移的石墨烯在2 K时迁移率最高达30,000 cm²V⁻¹s⁻¹，显著高于大多数湿法转移的CVD石墨烯。
• 在5 T磁场下观察到霍尔电阻和磁阻的清晰量子化，证实存在填充因子ν = 4(N + 1/2)的量子霍尔态。
• 在2 K时狄拉克点位于+7 V，表明存在轻微的p型掺杂，背栅电压为-15 V时空穴载流子密度达6 × 10¹² cm⁻²。
• 石墨烯的电屏蔽作用使底层纳米线的压电响应降低约10–15%，通过PFM证实了局域载流子密度的调制。
• 接触模式AFM清洗有效去除了Hyflon残留物和颗粒，使低温下迁移率提高约两倍。
• 该方法保留了利用c-AFM在LaAlO3/SrTiO3界面局域写入导电纳米结构的能力，即使石墨烯已覆盖其上。