[论文解读] Mexican Hat and Rashba Bands in Few-Layer van der Waals Materials

Darshana Wickramaratne, Ferdows Zahid+1 more|arXiv (Cornell University)|Dec 5, 2014

Advanced Thermoelectric Materials and Devices参考文献 2被引用 73

一句话总结

本文研究了少层范德华材料（如 GaX、InX、Bi2Se3、单层 Bi 和垂直偏置双层石墨烯）中墨西哥帽能带和 Rashba 能带色散如何由于能带边处的单一环状态密度而增强热电性能。关键发现是，k 空间环半径最大的单层材料表现出最高的塞贝克系数、功率因子和热电优值 ZT，且提出通过电场栅控，双层石墨烯可作为可调谐的实验平台。

ABSTRACT

The valence band of a variety of few-layer, two-dimensional materials consists of a ring of states in the Brillouin zone. The energy-momentum relation has the form of a `Mexican hat' or a Rashba dispersion. The two-dimensional density of states is singular at or near the band edge, and the band-edge density of modes turns on nearly abruptly as a step function. The large band-edge density of modes enhances the Seebeck coefficient, the power factor, and the thermoelectric figure of merit ZT. Electronic and thermoelectric properties are determined from ab initio calculations for few-layer III-VI materials GaS, GaSe, InS, InSe, for Bi$_{2}$Se$_{3}$, for monolayer Bi, and for bilayer graphene as a function of vertical field. The effect of interlayer coupling on these properties in few-layer III-VI materials and Bi$_{2}$Se$_{3}$ is described. Analytical models provide insight into the layer dependent trends that are relatively consistent for all of these few-layer materials. Vertically biased bilayer graphene could serve as an experimental test-bed for measuring these effects.

研究动机与目标

• 理解少层二维材料中墨西哥帽与 Rashba 能带色散如何增强热电性能。
• 识别 III-VI 半导体、拓扑绝缘体和双层石墨烯在层数依赖下的电子与热电性能趋势。
• 评估层间耦合与垂直电场在调控能带色散和态密度中的作用。
• 提供解析与从头算证据，表明环形费米面导致的能带边简并可最大化塞贝克系数与 ZT。
• 提出在垂直偏置下的双层石墨烯作为可调谐实验平台，以观测这些效应。

提出的方法

• 对单层至四层的 GaS、GaSe、InS、InSe、Bi2Se3、单层 Bi(111) 和双层石墨烯进行了从头算密度泛函理论（DFT）计算。
• 采用 Landauer 形式化方法计算电子与热电输运参数，包括塞贝克系数、功率因子和 ZT。
• 建立了解析模型，以解释能带色散的层数依赖演化及其对态密度的影响。
• 通过价带与导带的轨道组成分析，解释能带色散的起源及其厚度依赖性。
• 在双层石墨烯中施加垂直电场，以调节墨西哥帽环半径并模拟实验可调性。
• 将能带边处二维态密度的奇异性与态模式密度的突变开启联系起来，建模为与 k 空间环半径成正比的阶跃函数。

实验结果

研究问题

• RQ1 在少层二维材料中，墨西哥帽或 Rashba 能带色散的形成如何影响能带边附近的态密度？
• RQ2 具有环形费米面的材料在热电性能上是否存在层数依赖趋势？
• RQ3 层间耦合如何影响少层 III-VI 族与 Bi2Se3 材料的能带色散与热电性能？
• RQ4 垂直偏置的双层石墨烯能否作为实验探测墨西哥帽色散效应的可调谐平台？
• RQ5 为何尽管载流子浓度降低，单层材料仍表现出最高的热电 ZT？

主要发现

• 单层 GaS、GaSe、InS、InSe、Bi2Se3 和 Bi(111) 因分别具有墨西哥帽或 Rashba 色散，在 k 空间中表现出环形价带。
• 二维态密度在能带边出现奇异性，导致态模式密度近乎阶跃函数式开启，阶跃高度与 k 空间环半径成正比。
• k 空间环半径最大的单层材料（如单层 GaS）实现了最高的塞贝克系数（高达 786 μV/K）与功率因子，使室温下 ZT 达到最大值。
• 在双层石墨烯中，垂直电场线性增加墨西哥帽环半径，从而实现热电性能的可调谐增强。
• 在所有研究材料中，最大 ZT 均出现在单层厚度，归因于最大的能带边简并与最优的态密度奇异性。
• 该热电增强效应在不同交换相关泛函、堆叠顺序以及包含自旋-轨道耦合的情况下均保持稳健，表明其为根本性的能带结构效应。