[论文解读] Microscopic processes during ultra-fast laser generation of Frenkel defects in diamond

Benjamin Griffiths, Andrew Kirkpatrick+7 more|arXiv (Cornell University)|Jan 1, 2021

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 72被引用 22

一句话总结

本研究提出，金刚石中通过自陷双激子非辐射复合实现超快激光诱导弗伦克尔缺陷的生成，该过程通过1.74 eV的形变势局部化能量并断裂C–C键。该模型基于载流子、激子和双激子的耦合速率方程，再现了缺陷生成量相对于激光脉冲能量约40的有效非线性，其对实验数据的解释优于线性模型。

ABSTRACT

Engineering single atomic defects into wide bandgap materials has become an attractive field in recent years due to emerging applications such as solid-state quantum bits and sensors. The simplest atomic-scale defect is the lattice vacancy which is often a constituent part of more complex defects such as the nitrogen-vacancy (NV) centre in diamond, therefore an understanding of the formation mechanisms and precision engineering of vacancies is desirable. We present a theoretical and experimental study into the ultra-fast laser generation of vacancy-interstitial pairs (Frenkel defects) in diamond. In a range of other materials, Frenkel defect formation has previously been linked to the recombination of laser generated excitonic states, however the mechanism in diamond is currently unknown and to date no quantitative agreement has been found between experiment and theory. Here, we find that a model for Frenkel defect generation via the recombination of a bound biexciton as the electron plasma cools provides good agreement with experimental data. The process is described by a set of coupled rate equations of the pulsed laser interaction with the material and of the non-equilibrium dynamics of charge carriers during and in the wake of the pulse.

研究动机与目标

• 阐明金刚石中超快激光生成弗伦克尔缺陷的微观机制。
• 解决长期以来关于缺陷生成在低强度下对激光脉冲能量表现出强烈非线性的谜题。
• 建立一个定量模型，以捕捉超短激光脉冲期间及之后的非平衡载流子、激子和缺陷动力学。
• 解释由于离子束诱导的光束衰减导致的缺陷深度分布偏斜现象。

提出的方法

• 通过空间、时间及能量维度的载流子、激子、双激子和缺陷密度的耦合速率方程系统进行建模。
• 模型包含多光子电离、齐纳击穿和雪崩过程引发的载流子生成，具有与强度相关的非线性特性。
• 自陷双激子被建模为具有1.74 eV形变势的局域态，能够断裂C–C键。
• 缺陷形成被建模为自陷双激子的非辐射复合，需克服0.5 eV的热势垒。
• 通过载流子-声子散射和热扩散过程追踪晶格温度演化。
• 包含由于等离子体形成导致的空间光束衰减，解释了缺陷深度分布的偏斜现象。

实验结果

研究问题

• RQ1 何种微观过程可解释金刚石中弗伦克尔缺陷生成对激光脉冲能量在低强度下表现出强烈非线性的原因？
• RQ2 自陷双激子在超快激光辐照过程中如何实现能量局域化并导致化学键断裂？
• RQ3 为何在较高脉冲能量下，生成缺陷的空间分布偏向更浅的深度？
• RQ4 能否通过非线性、非平衡的载流子-激子动力学模型定量再现实验测得的缺陷生成量？
• RQ5 自陷双激子的形变势在弗伦克尔缺陷生成的起始过程中起何种作用？

主要发现

• 基于自陷双激子非辐射复合的模型，成功再现了实验观测到的缺陷生成量相对于激光脉冲能量约40的有效非线性。
• 弗伦克尔缺陷的形成与双激子的自陷密切相关，其在单个原子位点施加1.74 eV的形变势，从而实现C–C键的断裂。
• 缺陷的空间分布因等离子体诱导的光束衰减和脉冲期间的吸收而偏向更浅的深度。
• 该模型能够描述载流子、激子和双激子的非平衡动力学，包括皮秒时间尺度内的载流子热化和声子散射过程。
• 引入空间依赖的光束衰减和等离子体形成，成功解释了缺陷生成中观测到的深度不对称性。
• 该模型优于线性缺陷生成假设，尤其在非线性载流子动力学占主导的低强度区域表现出更优性能。