[论文解读] Microscopic Theory of Magnetic Disorder-Induced Decoherence in Superconducting Nb Films

Evan Sheridan, Thomas F. Harrelson+7 more|arXiv (Cornell University)|Nov 23, 2021

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用 6

一句话总结

本研究基于从头算方法构建了Shiba理论，以解释超导Nb薄膜中由磁性紊乱引起的退相干现象，将本征NbOx层中的原子尺度缺陷与宏观退相干现象联系起来。研究识别出氧空位引起的d轨道磁性杂质是残余表面阻抗的主要来源，解释了无法通过降温消除的温度无关损耗。

ABSTRACT

The performance of superconducting qubits is orders of magnitude below what is expected from theoretical estimates based on the loss tangents of the constituent bulk materials. This has been attributed to the presence of uncontrolled surface oxides formed during fabrication which can introduce defects and impurities that create decoherence channels. Here, we develop an ab initio Shiba theory to investigate the microscopic origin of magnetic-induced decoherence in niobium thin film superconductors and the formation of native oxides. Our ab initio calculations encompass the roles of structural disorder, stoichiometry, and strain on the formation of decoherence-inducing local spin moments. With parameters derived from these first-principles calculations we develop an effective quasi-classical model of magnetic-induced losses in the superconductor. We identify d-channel losses (associated with oxygen vacancies) as especially parasitic, resulting in a residual zero temperature surface impedance. This work provides a route to connecting atomic scale properties of superconducting materials and macroscopic decoherence channels affecting quantum systems.

研究动机与目标

• 识别超导Nb薄膜中磁性退相干的原子尺度起源，特别是制造过程中形成的本征氧化物层的影响。
• 理解Nb2O5中的结构无序、化学计量比和应变如何影响局域自旋矩的形成，从而引发退相干。
• 建立微观模型，将缺陷诱导磁性的第一性原理计算结果与宏观表面阻抗及量子比特退相干相联系。
• 确定在Nb基谐振器中，d轨道或p轨道杂质中哪类缺陷对非-TLS（隧穿双态）损耗通道的贡献最为显著。
• 提供可操作的工艺指导，通过减轻氧缺乏的NbOx层来降低退相干。

提出的方法

• 采用从头算密度泛函理论（DFT）计算，研究非晶态和晶态Nb2O5相的电子结构与局域自旋矩。
• 利用自旋极化DFT结合Hubbard U修正，识别出在d⁰化学计量比Nb2O5中，由于Nb原子配位不足和氧空位的存在，会形成局域自旋矩。
• 根据轨道特征，将磁性杂质分类为d轨道（来自O空位/配位不足的Nb-d轨道）和p轨道（来自O间隙原子的O-p轨道）态。
• 基于第一性原理参数，构建一个有效准经典Shiba模型，描述s波超导体中的磁散射与配对破缺行为。
• 利用Shiba模型计算表面阻抗，区分无耗散（p轨道）与有限电阻（d轨道）贡献。
• 通过比较交换耦合强度与杂质浓度，量化d轨道与p轨道杂质的相对影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 Nb2O5中的哪些原子尺度缺陷会导致局域自旋矩的形成，从而在Nb薄膜中引发磁性退相干？
• RQ2 氧空位和配位不足的Nb原子如何贡献于d轨道磁性杂质及其交换耦合？
• RQ3 尽管d轨道杂质浓度低于p轨道杂质，为何其在非-TLS损耗通道中占主导地位？
• RQ4 通过去除或钝化NbOx层，磁性退相干能在多大程度上被降低？
• RQ5 d轨道杂质引起的残余表面阻抗是否可通过降温消除，还是其本身具有温度无关性？

主要发现

• 在本征为d⁰的Nb2O5中，由于结构无序，特别是氧空位和配位不足的Nb原子，即使无磁性掺杂，也会形成局域自旋矩。
• d轨道磁性杂质（由O空位或配位不足引起的Nb-d轨道局域化）的交换耦合强度约为p轨道杂质的十倍。
• 尽管d轨道缺陷的丰度仅为p轨道杂质的约50%，但由于其更强的交换相互作用和更大的磁矩，仍主导非-TLS损耗通道。
• d轨道杂质引起的表面阻抗在零温下仍保持有限，导致残余电阻无法通过降温消除，解释了持续存在的退相干现象。
• p轨道杂质（由O间隙原子引起）仅在显著更高的浓度下才会引发耗散，因此在典型缺陷浓度下影响较小。
• 本研究确认氧缺乏的NbOx层是Nb基超导量子比特中退相干的主要来源，与实验观测到的品质因数下降现象一致。