[论文解读] Midgap state requirements for optically active quantum defects

Yihuang Xiong, Milena Mathew+3 more|arXiv (Cornell University)|Feb 21, 2023

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用 5

一句话总结

本文挑战了长期以来认为用于量子技术的光学活性量子缺陷必须具有位于带隙内部且远离导带和价带边缘的电子能级的假设。通过分析硅中的T中心以及金刚石中的硅双空位等缺陷，作者表明，靠近带边的中间能级态——尤其是涉及束缚激子或非带隙跃迁的态——仍可实现高效的光学初始化与读出，从而拓宽了在带隙较小材料（如硅）中量子缺陷的设计空间。

ABSTRACT

Optically active quantum defects play an important role in quantum sensing, computing, and communication. The electronic structure and the single-particle energy levels of these quantum defects in the semiconducting host have been used to understand their opto-electronic properties. Optical excitations that are central for their initialization and readout are linked to transitions between occupied and unoccupied single-particle states. It is commonly assumed that only quantum defects introducing levels well within the band gap and far from the band edges are of interest for quantum technologies as they mimic an isolated atom embedded in the host. In this perspective, we contradict this common assumption and show that optically active defects with energy levels close to the band edges can display similar properties. We highlight quantum defects that are excited through transitions to or from a band-like level (bound exciton), such as the T center and Se$ m _{Si}^+$ in silicon. We also present how defects such as the silicon divacancy in diamond can involve transitions between localized levels that are above the conduction band or below the valence band. Loosening the commonly assumed requirement on the electronic structure of quantum defects offers opportunities in quantum defects design and discovery, especially in smaller band gap hosts such as silicon. We discuss the challenges in terms of operating temperature for photoluminescence or radiative lifetime in this regime. We also highlight how these alternative type of defects bring their own needs in terms of theoretical developments and fundamental understanding. This perspective clarifies the electronic structure requirement for quantum defects and will facilitate the identification and design of new color centers for quantum applications especially driven by first principles computations.

研究动机与目标

• 挑战普遍存在的假设，即光学活性量子缺陷的电子能级必须位于带隙内部且远离带边。
• 证明具有靠近带边的中间能级态（如束缚激子或非带隙内缺陷内跃迁）的缺陷，仍可支持高效的光学初始化与读出。
• 通过放宽传统电子结构要求，突出硅等小带隙基质材料在容纳功能性量子缺陷方面的潜力。
• 识别并分析现有实验实例（如硅中的T中心、金刚石中的SiV），这些缺陷虽不符合传统标准，但对量子信息科学仍具前景。
• 通过倡导包含非传统缺陷电子结构的从头算计算筛选方法，为未来缺陷发现提供指导。

提出的方法

• 采用含HSE06杂化泛函和投影缀加波（PAW）方法的第一性原理密度泛函理论（DFT）计算电子结构。
• 使用512个原子的超胞并仅采用Γ点k空间采样，以模拟金刚石和硅基质中的缺陷。
• 利用动量矩阵元方法，从Kohn-Sham波函数计算跃迁偶极矩。
• 基于Wigner-Weisskopf荧光理论估算辐射寿命，综合考虑跃迁频率、偶极矩和基质折射率。
• 从缺陷能级相对于带边的位置及其对光学跃迁的贡献角度分析缺陷态。
• 评估带边邻近性对光致发光淬灭和辐射寿命的影响，识别关键权衡。

实验结果

研究问题

• RQ1 具有靠近带边的电子能级的光学活性量子缺陷，是否仍可支持用于量子信息应用的高效光学初始化与读出？
• RQ2 实验中成功的缺陷（如硅中的T中心和金刚石中的硅双空位）的电子结构特征是什么？这些特征如何挑战传统的带隙内能级要求？
• RQ3 束缚激子态（与带状态耦合的缺陷态）如何影响量子缺陷的光学与辐射特性？
• RQ4 放宽带隙内能级要求对在硅等小带隙半导体中发现缺陷有何影响？
• RQ5 温度依赖效应（如光致发光淬灭和辐射寿命限制）如何影响靠近带边的中间能级缺陷的性能？

主要发现

• 如硅中的T中心和金刚石中的SiV中心等缺陷，其光学跃迁涉及靠近带边的能级，但仍适用于量子技术。
• 束缚激子态——其中激发态在带中离域——即使缺陷能级未深埋于带隙内部，也能支持高效的光学跃迁。
• 具有非带隙内缺陷内跃迁（如导带以上或价带以下的局域态之间跃迁）的缺陷，仍可实现光学操控与自旋读出。
• 靠近带边的中间能级缺陷通常因偶极强度减弱而具有更长的辐射寿命，这是其光学功能性的权衡。
• 此类缺陷的光致发光更容易受温度淬灭影响，尤其在硅等小带隙基质中，因非辐射路径增强。
• 对这些体系的理论建模需要先进方法以准确描述局域缺陷态与离域带态之间的相互作用，从而推动多体理论的新发展。