[论文解读] Millisecond-long electron spin lifetime in CsPbI$_3$ perovskite nanocrystals revealed by optically detected magnetic resonance

V. V. Belykh, Mikhail M. Glazov+8 more|arXiv (Cornell University)|Mar 3, 2026

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一句话总结

作者在 CsPbI3 纳米晶体中利用共鸣自旋惯性 ODMR 测量了电子和空穴自旋的纵向弛豫时间 T1，电子 T1 最高可达 0.9 ms，并用两 LO 声子拉曼过程建立模型。

ABSTRACT

Perovskite nanocrystals are a convenient model system for optical spin orientation and manipulation. However, its real potential might be underestimated due to the incomplete knowledge on spin relaxation times, which are obscured by the limited sensitivity of measurement techniques as well as by the insufficient understanding of the spin relaxation mechanisms in perovskites. In this work, we study the spin relaxation of charge carriers in perovskite nanocrystals both experimentally and theoretically. We address the electron and hole spins in CsPbI$_3$ nanocrystals embedded in a glass matrix by the resonant spin inertia technique based on optically detected magnetic resonance. It allows us to determine the longitudinal spin relaxation time $T_1$ separately for electrons and holes, the $g$ factors, and the effective Overhauser field of the nuclear spin bath. At a temperature of 1.6 K, the $T_1$ time for electrons can be as long as 0.9 ms. We reveal the effect of the time-varying nuclear field fluctuations, which enhances the electron spin relaxation at low magnetic fields, and measure a rather long nuclear spin correlation time of about 60 $μ$s. We develop a model of the spin relaxation in nanocrystals based on a two-LO-phonon Raman process, which explains the observed temperature dependence of the time $T_1$.

研究动机与目标

• 推动钙钛矿纳米晶体在自旋基应用中的应用并确定电子和空穴的纵向自旋弛豫时间 T1 的精确值。
• 确定 CsPbI3 NCs 中影响自旋动力学的 g 因子和有效 Overhauser 核场。
• 量化 T1 如何随磁场、温度和光功率变化并归因于弛豫机制。
• 建立并验证通过纳米晶体中的两-LO 声子拉曼过程的自旋弛豫理论模型。

提出的方法

• 通过法拉第旋转的光学检测磁共振来研究嵌入玻璃中的 CsPbI3 NCs 的自旋动力学。
• 通过光学泵浦并施加射频场的共振自旋惯性来测量特定自旋共振的 T1。
• 从 ODMR 共振对在线性 B 场中的依赖中提取 g 因子，确定 g 因子分布和 Overhauser 场涨落。
• 通过拟合自旋惯性曲线 S = S0 / sqrt(1 + (2π T1 f_mod)^2) 来在不同调制频率下测量 T1。
• 用核涨落限制模型 T1 = τs / [1 + (ΔN/B)^2 (τs/τc)] 拟合 T1(B)，得到 τc 和 ΔN。
• 将温度依赖关联到两 LO 声子拉曼弛豫机制并提取活化能。

实验结果

研究问题

• RQ1 CsPbI3 NCs 中电子和空穴的 g 因子是多少？它们是否随光学跃迁能量（NC 尺寸）变化？
• RQ2 电子和空穴的纵向自旋弛豫时间 T1 是多少？它们如何随磁场、温度和激发功率变化？
• RQ3 核场涨落如何影响电子自旋弛豫，它们的特征时间尺度是什么？
• RQ4 两 LO 声子拉曼过程是否能解释钙钛矿 NCs 中 T1 的温度依赖？

主要发现

• 电子 T1 在 1.6 K、高磁场、低激光功率下可达到 0.9 ms。
• 电子 T1 随磁场增加而增大，在 B > ΔN 时趋于饱和，表明核场涨落被抑制。
• 核场涨落宽度 ΔN≈12 mT，对应的 Overhauser 场分布 Δg≈0.15。
• 核场涨落相关时间 τc≈60 μs，较 GaAs QD 中更长。
• T1 的温度依赖呈激活样，Ea≈3.2 meV，与两 LO 声子拉曼弛豫机制一致。
• 电子 g 因子随光学跃迁能量变化，在 1.824 eV 时约 g ≈ 1.68，并随能量下降；空穴显示较弱、次要共振，|g|≈0.8。
• 两 LO 声子机制定量捕捉了激活行为，并给出弛豫速率 γa 的数量级估计。