[论文解读] Mirror-Symmetric Heterogeneous Resonant Nanostructures: Extrinsic Chirality and Spin-Polarized Scattering

Sergey Nechayev, Paweł Woźniak+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 11, 2018

Plasmonic and Surface Plasmon Research参考文献 69被引用 5

一句话总结

本文展示了在基底上，具有镜像对称性的金-硅球体异质二聚体由于非均匀性、斜入射以及基底引起的对称性破缺之间的相互作用，表现出非固有的手性光学响应。通过k空间偏振测量和耦合偶极子模型，识别出横向旋转偶极子和SRR模式的自旋极化散射是圆二色性和圆双折射的起源，从而实现了光谱可调谐、偏振控制的光学元件设计。

ABSTRACT

We investigate a geometrically symmetric gold-silicon sphere heterodimer and reveal its extrinsic chiroptical response caused by the interaction with a substrate. The chiroptical response is obtained for oblique incidence owing to the coalescence of extrinsic chirality, heterogeneity and substrate induced break of symmetry. To quantify the chiral response we utilize k-space polarimetry. We elucidate the physics of the involved phenomena by considering scattering properties of the heterodimer in free space and find that incident linearly polarized light is scattered in a spin-split fashion. We corroborate our finding with a coupled dipole model and find that the spin-split behavior originates from the heterogeneity of the structure. This spin-split scattering, combined with the substrate-induced break of symmetry, leads to an extrinsic chiroptical response. Our work sheds new light on the potential and optical properties of heterogeneous nanostructures and paves the way for designing spectrally tunable polarization controlled heterogeneous optical elements.

研究动机与目标

• 研究几何对称、非均匀的金-硅球体二聚体在基底上的手性光学响应。
• 识别由于基底相互作用导致对称性破缺的非手性纳米结构中非固有手性的物理起源。
• 使用扩展的k空间偏振测量量化手性光学响应，如圆二色性（CD）和圆双折射（CB）。
• 阐明横向旋转偶极子和SRR模式的自旋极化散射在产生手性信号中的作用。
• 展示利用非均匀纳米尺度系统设计光谱可调谐、偏振选择性超表面的潜力。

提出的方法

• 采用扩展的k空间偏振测量表征异质二聚体-基底系统在斜入射下的透射特性和手性光学性质。
• 应用耦合偶极子模型（CDM）模拟单个纳米颗粒的散射，包括电偶极矩和磁偶极矩。
• 引入分层介质的格林张量以模拟基底引起的对称性破缺和前向散射增强。
• 使用多极展开（EME）作为参考，验证CDM结果，特别是对四极等高阶模式的模拟。
• 分析感应电偶极矩和磁偶极矩的相对相位与手性，以确定自旋分裂散射行为。
• 根据模式手性（相同或相反）对光谱区域进行分类，以解释消光不对称因子ΔTE的变化。

实验结果

研究问题

• RQ1 异质性和基底引起的对称性破缺如何在镜像对称的异质二聚体中产生非固有手性？
• RQ2 横向旋转偶极子和SRR模式的自旋极化散射在实现手性光学响应中起什么作用？
• RQ3 电偶极矩和磁偶极矩之间的光谱相互作用如何影响圆二色性和圆双折射？
• RQ4 基底在多大程度上增强了圆偏振光向前向线偏振光的耦合？
• RQ5 在斜入射下，几何对称的非手性异质二聚体是否能表现出强且可调谐的手性光学响应？

主要发现

• 仅在斜入射条件下，异质二聚体-基底体系才表现出强烈的非固有手性，这是由于非均匀性、非固有手性和基底引起的对称性破缺共同作用的结果。
• 圆二色性（CD）和圆双折射（CB）显著增强，CD在570–640 nm范围（区域I）达到最高0.4，在710–800 nm（区域III）达到0.3。
• 线偏振光的自旋极化散射源于横向旋转偶极子和SRR模式，其在区域II（640–710 nm）具有相反手性，导致消光不对称因子ΔTE降低。
• 耦合偶极子模型准确再现了手性响应，仅在570–640 nm范围内存在偏差，原因在于硅纳米颗粒中激发了四极子模式。
• 基底引起的非对称性增强了具有特定手性的圆偏振光的前向散射，解释了非零圆荧光（CF）的产生。
• 该体系表现出强烈的线性二色性和双折射，表明其具有固有的各向异性，从而能够高效地将入射圆偏振光转换为散射的线偏振光。