[论文解读] Model of the thermoelectric properties of anisotropic organic semiconductors
本文提出了一种用于各向异性有机半导体的电荷跳跃模型，该模型同时考虑了各向异性的局域态和长程库仑相互作用。结果表明，电导率各向异性源于态的取向，而塞贝克系数各向异性仅在沿取向方向库仑屏蔽更强时才会出现——这一发现解决了长期存在的实验热电数据不一致问题。
A model of charge hopping transport that accounts for anisotropy of localized states and Coulomb interaction between charges is proposed. For the anisotropic localized states the degree of orientation relates exponentially to the ratio of conductivities in parallel and perpendicular directions, while the ratio of Seebeck coefficients stays nearly unaffected. However, the ratio of Seebeck coefficients increases if Coulomb interaction is screened stronger in a direction parallel to the predominant orientation of the localized states. This implies two different physical mechanisms responsible for the anisotropy of thermoelectric properties in the hopping regime: electronic state localization for conductivities, and screening for Seebeck coefficients. This provides explanation for recent experimental findings on tensile drawn and ribbed polymer films.
研究动机与目标
- 解决实验观测中高电导率各向异性与弱塞贝克系数各向异性之间的矛盾，特别是在取向聚合物薄膜中。
- 建立一个理论模型，以同时解释无序有机半导体中电子态各向异性和长程库仑相互作用的影响。
- 解释为何近期实验显示σ∥/σ⊥较大，而S∥/S⊥仅中等程度增大，与先前模型预测相反。
- 阐明在跳跃输运中，电导率与塞贝克系数各向异性的不同物理机制。
提出的方法
- 构建一个电荷跳跃输运模型，其中空间各向异性的局域态代表取向的聚合物链。
- 使用屏蔽库仑势引入电荷之间的长程库仑相互作用，以模拟电子关联效应。
- 采用高斯态密度（DOS）而非指数型DOS，以更准确反映无序有机半导体中的实验观测结果。
- 在不同取向度和屏蔽程度下，求解平行与垂直方向的输运性质（σ, S）。
- 分析三维系统中可变范围跳跃（VRH）与最近邻跳跃（NNH）行为之间的转变。
- 对比有无库仑相互作用的结果，以分离其在塞贝克各向异性中的作用。
实验结果
研究问题
- RQ1为何σ∥/σ⊥随取向度增加呈指数增长，而S∥/S⊥却基本保持不变？
- RQ2何种物理机制可解释实验中观测到的S∥/S⊥比值约为7，尽管非相互作用模型预测值仅为1.1–1.4？
- RQ3长程库仑相互作用如何影响各向异性有机半导体中塞贝克系数的各向异性？
- RQ4该模型能否调和实验观测到的大电导率各向异性和中等塞贝克系数各向异性？
- RQ5库仑相互作用的屏蔽在决定方向依赖的热电响应中起何种作用？
主要发现
- σ∥/σ⊥随局域态取向度的增加呈指数增长，与实验观测一致。
- 仅考虑态各向异性时，S∥/S⊥基本保持不变，解释了非相互作用模型中塞贝克各向异性较弱的原因。
- 当沿局域态主要取向方向的库仑屏蔽更强时，S∥/S⊥显著增大。
- 该模型预测，在室温下，两种方向的电荷输运均处于可变范围跳跃（VRH）与最近邻跳跃（NNH）的过渡区域。
- 电流主要沿分子取向方向流动，证实了取向在引导输运中的关键作用。
- 包含长程库仑相互作用对捕捉正确物理机制至关重要，尤其在如有机半导体这类介电常数较低的体系中。
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