[论文解读] Modeling refractory high-entropy alloys with efficient machine-learned interatomic potentials: defects and segregation

Jesper Byggmästar, K. Nordlund+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 7, 2021

High Entropy Alloys Studies参考文献 59被引用 130

一句话总结

本研究采用低维多体描述符方法，为Mo–Nb–Ta–V–W难熔高熵合金开发了一种高精度、计算高效的机器学习原子间势。该势函数使大规模分子动力学模拟成为可能，结果表明：钒偏析至压缩的富间隙区域（如位错环），而铌则倾向于富集于空旷的空位表面；与钨不同，该合金中的间隙缺陷能通过增强的空位迁移率和有限的间隙缺陷迁移，高效地发生复合，抑制了大尺寸位错环的形成，从而提升了抗辐射性能。

ABSTRACT

We develop a fast and accurate machine-learned interatomic potential for the Mo-Nb-Ta-V-W quinary system and use it to study segregation and defects in the body-centred cubic refractory high-entropy alloy MoNbTaVW. In the bulk alloy, we observe clear ordering of mainly Mo-Ta and V-W binaries at low temperatures. In damaged crystals, our simulations reveal clear segregation of vanadium, the smallest atom in the alloy, to compressed interstitial-rich regions like radiation-induced dislocation loops. Vanadium also dominates the population of single self-interstitial atoms. In contrast, due to its larger size and low surface energy, niobium segregates to spacious regions like the inner surfaces of voids. When annealing samples with supersaturated concentrations of defects, we find that in complete contrast to W, interstitial atoms in MoNbTaVW cluster to create only small ($\sim 1$ nm) experimentally invisible dislocation loops enriched by vanadium. By comparison to W, we explain this by the reduced but three-dimensional migration of interstitials, the immobility of dislocation loops, and the increased mobility of vacancies in the high-entropy alloy, which together promote defect recombination over clustering.

研究动机与目标

• 为复杂的Mo–Nb–Ta–V–W五元难熔高熵合金体系开发一种快速且精确的机器学习原子间势。
• 研究体相和受损MoNbTaVW晶体中的原子尺度缺陷行为，包括偏析与团簇化。
• 通过与纯钨的缺陷演化对比，理解高熵合金中抗辐射性能的机制。
• 通过采用二维和三维低维描述符，克服多组分合金中高维描述符空间的挑战。
• 利用基于DFT数据构建的查表式高速势，实现复杂HEAs中缺陷动力学的大规模原子模拟。

提出的方法

• 使用结合排斥对势与机器学习的二体和三体项的混合描述符，训练高斯近似势（GAP）。
• 采用基于原子间距（rij, rik）和键角（θijk）的低维多体描述符，截断半径为5 Å，以减少过拟合和对训练数据的需求。
• 采用平方指数核进行回归，长度尺度为1 Å，优化系数α并查表存储能量贡献以提升速度。
• 在涵盖体相bcc晶体、随机与有序合金、空位、自间隙原子、液相及所有成分的表面的多样化DFT数据集上训练该势函数。
• 实现该势的查表版本（tabGAP），其中三体项使用80×80×80网格，二体项使用5000个点，实现快速、可投入生产的模拟。
• 通过均方根误差（RMSE）验证精度，能量误差约为1 meV/原子，受力误差约为0.1 eV/Å，混合能和缺陷性质的计算结果与实验高度一致。

实验结果

研究问题

• RQ1 在辐射损伤的MoNbTaVW中，钒的偏析行为与纯钨有何不同？
• RQ2 是什么机制导致铌优先偏聚至空位内表面，而钒偏聚至富间隙区域？
• RQ3 为何MoNbTaVW中的间隙缺陷仅形成小尺寸（~1 nm）的位错环，而纯W中则形成大尺寸位错环？
• RQ4 增强的空位迁移率在缺陷复合与抗辐射性能中起到何种作用？
• RQ5 在有限的DFT数据集上训练的机器学习势，能否准确描述五元难熔HEAs中复杂的缺陷动力学？

主要发现

• 作为体系中最小的原子，钒优先偏聚至受压的富间隙区域，如辐射诱导的位错环。
• 钒主导了单个自间隙原子的分布，表明其对间隙位点具有强烈的热力学偏好。
• 由于尺寸较大且表面能较低，铌偏聚至空旷区域，如空位的内表面。
• 与纯钨不同，MoNbTaVW中的间隙缺陷不会形成大尺寸位错环；相反，它们聚集为小尺寸（~1 nm）且实验难以检测的富钒环。
• 缺陷演化主要由复合主导，原因包括三维但受限的间隙缺陷迁移、位错环的固定不动以及空位迁移率的提升。
• 该高熵合金表现出优于纯W的抗辐射性能，因为缺陷复合机制有效防止了大尺寸、导致硬化作用的位错环形成。