[论文解读] Modified interlayer stacking and insulator to correlated-metal transition driven by uniaxial strain in 1$T$-TaS$_{2}$

C. W. Nicholson, Francesco Petocchi+7 more|arXiv (Cornell University)|Apr 12, 2022

2D Materials and Applications被引用 5

一句话总结

本研究证明，单轴应变通过改变层间堆叠结构，增强了Ta d_{z²}轨道耦合，从而在1T-TaS₂中诱导从绝缘体到关联金属相的转变。角分辨光电子能谱（ARPES）与电子结构计算揭示，在共格电荷密度波转变温度以下，费米能级附近出现一条窄金属能带，该能带由一种此前未被观测到的、具有改变的层间耦合的体相堆叠结构所稳定。

ABSTRACT

Interlayer coupling is strongly implicated in the complex electronic properties of 1$T$-TaS$_2$ , but the interplay between this and electronic correlations remains unresolved. Here, we employ angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) to reveal the effect of uniaxial strain engineering on the electronic structure and interlayer coupling in 1$T$-TaS$_2$ . The normally insulating ground state is transformed into a correlated-metal phase under strain, as evidenced by the emergence of a narrow band at the Fermi level. Temperature dependent ARPES measurements reveal that the metallic behaviour only develops below the commensurate charge density wave (CCDW) transition, where interlayer dimerization produces a band-insulator in unstrained samples. Electronic structure calculations demonstrate that the correlated metallic behaviour is stabilized by a previously predicted but unobserved bulk stacking structure with a modified interlayer coupling of the Ta d$_{z^{2}}$ electrons. Our combined approach lays bare the role of correlations and interlayer coupling in 1$T$-TaS$_2$ , providing critical input for understanding superconductivity under pressure and the metastable hidden phase induced using non-equilibrium protocols in this platform material for correlated physics.

研究动机与目标

• 研究单轴应变如何改变1T-TaS₂中层间耦合与电子关联性。
• 解决该关联材料中层间耦合与电子关联性之间未解之谜的相互作用。
• 阐明应变诱导金属相的结构与电子起源。
• 为一种此前未被观测到的体相堆叠构型及其改性的d_{z²}轨道耦合，提供实验与理论证据。
• 为高压下的超导性以及1T-TaS₂中的隐藏相提供关键洞见。

提出的方法

• 采用角分辨光电子能谱（ARPES）探测不同应变与温度条件下应变1T-TaS₂的电子结构。
• 进行温度依赖的ARPES测量，以确定金属行为的起始点与共格电荷密度波（CCDW）转变之间的关系。
• 利用电子结构计算模拟改性层间堆叠对能带结构与d_{z²}轨道耦合的影响。
• 理论分析聚焦于Ta d_{z²}电子在应变条件下稳定关联金属态中的作用。
• 通过对比未应变与应变样品，分离层间耦合与晶格畸变的影响。
• 本研究结合实验数据与从头算计算，验证了一种新型体相堆叠构型的存在。

实验结果

研究问题

• RQ1 单轴应变如何改变1T-TaS₂中层间耦合与电子结构？
• RQ2 Ta d_{z²}轨道在应变条件下稳定关联金属相中起什么作用？
• RQ3 应变诱导的金属相是否在CCDW转变温度以下出现？
• RQ4 此前未被观测到的体相堆叠结构是否可解释所观测到的电子转变？
• RQ5 层间耦合与电子关联性如何共同驱动绝缘体到金属相的转变？

主要发现

• 单轴应变在1T-TaS₂中诱导了从绝缘体到关联金属相的转变，ARPES谱图中费米能级附近出现一条窄能带，证实了该转变。
• 金属行为仅在共格电荷密度波（CCDW）转变温度以下出现，表明其与CDW态存在强烈关联。
• 电子结构计算证实，关联金属态由一种改性层间堆叠构型稳定，该构型增强了Ta d_{z²}电子的耦合。
• 本研究识别出一种此前未被观测到的体相堆叠结构，该结构改变了层间耦合，从而实现了金属相的形成。
• 该转变由层间相互作用的重排所驱动，而非简单的能带填充效应。
• 研究结果为理解高压下的超导性以及1T-TaS₂中的亚稳态隐藏相提供了关键基础。