[论文解读] MOFDiff: Coarse-grained Diffusion for Metal-Organic Framework Design

Xiang Fu, Tian Xie+3 more|arXiv (Cornell University)|Oct 16, 2023

Metal-Organic Frameworks: Synthesis and Applications被引用 13

一句话总结

MOFDiff 引入了一个粗粒化扩散模型，用于生成 3D MOF 结构，以及一个组装算法以恢复全原子结构，从而实现用于碳捕获的新型 MOF。

ABSTRACT

Metal-organic frameworks (MOFs) are of immense interest in applications such as gas storage and carbon capture due to their exceptional porosity and tunable chemistry. Their modular nature has enabled the use of template-based methods to generate hypothetical MOFs by combining molecular building blocks in accordance with known network topologies. However, the ability of these methods to identify top-performing MOFs is often hindered by the limited diversity of the resulting chemical space. In this work, we propose MOFDiff: a coarse-grained (CG) diffusion model that generates CG MOF structures through a denoising diffusion process over the coordinates and identities of the building blocks. The all-atom MOF structure is then determined through a novel assembly algorithm. Equivariant graph neural networks are used for the diffusion model to respect the permutational and roto-translational symmetries. We comprehensively evaluate our model's capability to generate valid and novel MOF structures and its effectiveness in designing outstanding MOF materials for carbon capture applications with molecular simulations.

研究动机与目标

• 通过实现超越预定义拓扑和构件的生成，克服基于模板的 MOF 设计的局限性。
• 使用构件并结合对比嵌入来捕获多样性的 MOF 粗粒化表示。
• 在粗粒化 MOF 表达上形式化一个扩散过程，并设计组装算法以恢复全原子结构。
• 评估生成 MOF 的有效性、新颖性和多样性，并通过分子模拟评估其在碳捕获方面的性能。

提出的方法

• 推导具有构件身份、坐标以及晶格参数的 MOF 粗粒化表示。
• 使用对比的 GemNet-OC 编码器将构件嵌入到紧凑的潜在空间。
• 使用周期性的 GemNet-OC 去噪器对 CG MOF 结构执行条件扩散。
• 通过在学习到的嵌入空间中最近邻查找来解码构件身份。
• 应用一种组装算法，使构件取向以最大化连接点高斯重叠，然后进行力场松弛（UFF）以获得全原子 MOFs。
• 可选地使用 MLP 从潜在代码预测属性，以实现属性驱动的逆设计。

实验结果

研究问题

• RQ1 MOFDiff 是否能够生成超出预定义模板的有效且新颖的 MOF 结构？
• RQ2 扩散生成的 CG MOF 结构能否被组装成有效的全原子 MOFs，并放松成物理上合理的结构？
• RQ3 与 BW-DB 基线相比，MOFDiff 设计的 MOF 在分子模拟中的 CO2 吸附性能是否更高？
• RQ4 潜在空间优化是否能够改善目标属性，如 CO2 工作容量？

主要发现

• 在 10,000 个随机潜在样本中，获得了 5,865 个连接点匹配；其中 3,012 个有效；而 2,998 个是有效、新颖且唯一的。
• 生成的 MOF 覆盖了与 BW-DB 相似的结构性质分布，表明覆盖了多样的结构空间。
• MOFDiff 优化的 MOF 在 GCMC 模拟中显示出更高的 CO2 工作容量和更强的 CO2 选择性及吸附量，相较于 BW-DB 基线。
• 使用 MOFDiff 将找到具有 >2 mol/kg CO2 工作容量的 MOF 所需的 GCMC 模拟次数从 58.1 降至 14.6，效率提升显著。
• MOFDiff 发现的顶级 MOFs 包括与文献中用于碳捕获的 MOFs 相竞争的候选者（例如，与 BW-DB 中已知的顶尖表现者一致）。