[论文解读] Moiré-free ultrathin iron oxide film: FeO(111) on Ag(111)

Mikołaj Lewandowski, Tomasz Pabisiak+9 more|arXiv (Cornell University)|Aug 3, 2016

Surface and Thin Film Phenomena参考文献 66被引用 4

一句话总结

本研究通过受控分子束外延，在Ag(111)衬底上生长出无莫尔条纹的超薄FeO(111)薄膜。扫描隧道显微镜、LEED和XPS证实了其完美的结构有序性，而密度泛函理论（DFT）计算表明氧化物层完全弛豫至与Ag(111)晶格一致，从而实现了类似于自由悬浮FeO的电子、磁性和催化性质的模型研究。

ABSTRACT

Ultrathin iron oxide films epitaxially grown on the (111)- and (0001)-oriented metal single crystal supports exhibit unique electronic, catalytic and magnetic properties not observed for the corresponding bulk oxides. These properties originate mainly from the presence of Moiré superstructures which, in turn, disqualify ultrathin films as model systems imitating bulk materials. We present a route for the preparation of a close-packed Moiré-free ultrathin iron oxide film, namely FeO(111) on Ag(111). Experimental scanning tunneling microscopy (STM), low energy electron diffraction (LEED) and x-ray photoelectron spectroscopy (XPS) results confirm perfect structural order in the film. Density functional theory (DFT)-based calculations suggest full relaxation of the oxide layer that adopts the atomic lattice of the crystalline support and exhibits properties similar to those of a free-standing FeO. The results open new pathways for model-type studies of electronic, catalytic and magnetic properties of fully-relaxed iron oxide films and related systems.

研究动机与目标

• 开发一种在不形成超结构的情况下生长无莫尔条纹超薄铁氧化物薄膜的方法，以避免其对电子和磁性性质的干扰。
• 在Ag(111)上实现结构完美、密堆积的FeO(111)薄膜，作为类体相行为的可靠模型体系。
• 消除外延氧化物薄膜中由晶格失配引起的应变和超结构的影响。
• 实现对FeO在弛豫、类自由悬浮构型下的本征电子、催化和磁性性质的精确研究。

提出的方法

• 在超高真空条件下，采用受控分子束外延（MBE）在Ag(111)上生长FeO(111)薄膜。
• 利用扫描隧道显微镜（STM）表征表面形貌，确认长程有序性及无莫尔条纹。
• 采用低能电子衍射（LEED）验证薄膜的结晶有序性与表面周期性。
• X射线光电子能谱（XPS）确认FeO层的化学态与化学计量比。
• 进行密度泛函理论（DFT）计算，分析FeO薄膜的结构弛豫与电子性质。
• DFT建模中包含FeO层的完全弛豫，以匹配Ag(111)晶格，模拟自由悬浮FeO结构。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在Ag(111)上生长出无莫尔条纹、无超结构形成的超薄FeO(111)薄膜？
• RQ2 FeO(111)薄膜是否实现完全结构弛豫以匹配Ag(111)晶格？
• RQ3 此类薄膜能否作为性质类似于自由悬浮FeO的模型体系？
• RQ4 晶格失配与应变在超薄氧化物中莫尔条纹形成过程中起何种作用？
• RQ5 弛豫FeO薄膜的电子与磁性性质与体相或应变FeO相比有何异同？

主要发现

• STM图像显示表面完全有序，无莫尔条纹，且无周期性超结构。
• LEED衍射图案证实了长程结晶有序性，且呈现与Ag(111)晶格一致的(1×1)表面周期性。
• XPS测量结果确认FeO相中存在Fe²⁺，未检测到向Fe³⁺的氧化。
• DFT计算表明FeO层完全弛豫至与Ag(111)衬底晶格参数一致，消除了应变。
• 弛豫后的FeO薄膜展现出与自由悬浮FeO(111)单层相似的电子与结构性质。
• 无莫尔条纹使该薄膜可作为研究FeO本征性质的可靠模型体系。