[论文解读] Moiré lattice-induced formation and tuning of hybrid dipolar excitons in twisted WS$_2$/MoSe$_2$ heterobilayers

Long Zhang, Zhe Zhang+10 more|arXiv (Cornell University)|Nov 22, 2019

2D Materials and Applications参考文献 23被引用 6

一句话总结

本研究通过在不同扭转角度下形成的莫尔超晶格，实现了扭曲 WS₂/MoSe₂ 异质结中混合偶极子激子的连续调控。莫尔晶格使层间与层内激子发生共振杂化，尤其在共格角度（21.8° 和 38.2°）处观察到显著的混合激子复兴，这是由于层间隧穿增强所致，从而可通过角度依赖的光学光谱提取激子有效质量和隧穿强度。

ABSTRACT

Moiré superlattices formed in van der Waals bilayers have enabled the creation and manipulation of new quantum states, as is exemplified by the discovery of superconducting and correlated insulating states in twisted bilayer graphene near the magic angle. Twisted bilayer semiconductors may lead to tunable exciton lattices and topological states, yet signatures of moiré excitons have been reported only in closely angularly-aligned bilayers. Here we report tuning of moiré lattice in WS$_{2}$ /MoSe$_{2}$ bilayers over a wide range of twist angles, leading to the continuous tuning of moiré lattice induced interlayer excitons and their hybridization with optically bright intralayer excitons. A pronounced revival of the hybrid excitons takes place near commensurate twist angles, 21.8°and 38.2°, due to interlayer tunneling between states connected by a moiré reciprocal lattice vector. From the angle dependence, we obtain the effective mass of the interlayer excitons and the electron inter-layer tunneling strength. These findings pave the way for understanding and engineering rich moiré-lattice induced phenomena in angle-twisted semiconductor van dar Waals heterostructures.

研究动机与目标

• 探讨莫尔超晶格在实现和调控扭曲过渡金属二硫属化物异质结中混合激子态方面的作用。
• 研究扭转角度如何调控 WS₂/MoSe₂ 异质结构中的层间耦合与激子杂化。
• 通过角度依赖的光学光谱测量层间激子的有效质量与层间电子隧穿强度。
• 建立一个理论框架，将莫尔晶格周期性、谷极化对齐与共振混合激子形成联系起来。

提出的方法

• 利用机械剥离与 hBN 保护封装，制备了具有可控扭转角度的 WS₂/MoSe₂ 异质结。
• 采用角度分辨二次谐波生成技术，以亚度精度测量扭转角度。
• 通过低温显微光致发光光谱，研究激子跃迁随扭转角度的变化。
• 构建了一个理论模型，整合莫尔倒格矢、层间隧穿与谷耦合，以描述混合激子的形成。
• 推导出层内与层间激子之间能量失谐（δ）与耦合强度（J）随扭转角度变化的解析表达式。
• 通过将模型拟合至实验数据，提取出层间激子的有效质量与层间隧穿矩阵元（w ≈ 14 meV）。

实验结果

研究问题

• RQ1 WS₂/MoSe₂ 异质结中的扭转角度如何调控混合激子的形成与能量？
• RQ2 莫尔超晶格周期性在实现激子态之间共振层间耦合中起到何种作用？
• RQ3 在哪些扭转角度下，由于隧穿增强，混合激子经历显著复兴？原因是什么？
• RQ4 层间激子的有效质量与层间隧穿强度如何随扭转角度变化？
• RQ5 自旋-轨道耦合与谷选择规则在层内与层间激子杂化过程中影响程度如何？

主要发现

• 在 21.8° 和 38.2° 扭转角度下，混合激子表现出显著复兴，对应于共格莫尔超晶格，使各层谷极化对齐。
• 混合激子与层内激子之间的能量失谐（δ）随扭转角度增加而增大，与 δ ∝ θ² 一致。
• 混合态之间的耦合强度（J）随扭转角度增加而减小，这是由于隧穿矩阵元中动量失配所致。
• 通过在 θ = 0° 时测得的耦合强度，实验估算出层间隧穿矩阵元（w）约为 14 meV。
• 通过混合激子能量的角度依赖性提取出层间激子的有效质量（M_IX），验证了模型的预测能力。
• 未耦合的层间与层内激子之间的结合能差仅为 10–16 meV，远小于忽略隧穿时预测的约 100 meV。