[论文解读] Moiré-localized interlayer exciton wavefunctions captured by imaging its electron and hole constituents

Ouri Karni, Elyse Barré+22 more|arXiv (Cornell University)|Aug 4, 2021

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一句话总结

本研究利用时间-动量分辨光谱技术，直接成像了WSe2/MoS2异质结中层间激子的电子与空穴波函数，揭示其激子直径约为5.4 nm，局域化于6.1 nm摩尔超晶格元胞内的1.8 nm区域内。研究结果表明，层间激子在小型摩尔元胞中表现出强烈局域化，为量子技术中实现扩展的量子纠缠激发阵列提供了可能。

ABSTRACT

Interlayer excitons (ILXs) - electron-hole pairs bound across two atomically thin layered semiconductors - have emerged as attractive platforms to study exciton condensation, single-photon emission and other quantum-information applications. Yet, despite extensive optical spectroscopic investigations, critical information about their size, valley configuration and the influence of the moiré potential remains unknown. Here, we captured images of the time- and momentum-resolved distribution of both the electron and the hole that bind to form the ILX in a WSe2/MoS2 heterostructure. We thereby obtain a direct measurement of the interlayer exciton diameter of ~5.4 nm, comparable to the moiré unit-cell length of 6.1 nm. Surprisingly, this large ILX is well localized within the moiré cell to a region of only 1.8 nm - smaller than the size of the exciton itself. This high degree of localization of the interlayer exciton is backed by Bethe-Salpeter equation calculations and demonstrates that the ILX can be localized within small moiré unit cells. Unlike large moiré cells, these are uniform over large regions, thus allowing the formation of extended arrays of localized excitations for quantum technology.

研究动机与目标

• 直接测量二维范德华异质结中层间激子（ILXs）的空间扩展程度与局域化特性。
• 解析形成ILX的单个电子与空穴波函数，克服间接光学光谱技术的局限性。
• 确定摩尔势场如何影响ILX的空间分布与尺寸。
• 通过量化其空间限制程度，评估摩尔局域化ILX在量子信息技术中的潜力。

提出的方法

• 采用时间-动量分辨光致发光光谱技术，绘制了WSe2/MoS2异质结中电子与空穴的空间分布。
• 该技术实现了对层间激子电子与空穴组分的直接成像，区分了其对束缚态的贡献。
• 通过激发与发射图案的空间调制，探测了摩尔超晶格势场。
• 进行了Bethe-Salpeter方程（BSE）计算，以验证实验观测结果并确认局域化机制。
• 通过分析电子与空穴波函数的分离与重叠，提取了激子的空间扩展程度。
• 分析将测得的激子直径（约5.4 nm）与摩尔元胞尺寸（6.1 nm）及局域化长度（1.8 nm）进行了比较。

实验结果

研究问题

• RQ1 在WSe2/MoS2异质结中，层间激子波函数的尺寸有多大，其与摩尔元胞尺寸相比如何？
• RQ2 层间激子在单个摩尔元胞内的局域化程度如何，其电子与空穴组分的空间扩展范围是什么？
• RQ3 摩尔势场如何影响层间激子的空间分布与结合能？
• RQ4 层间激子能否被限制在亚摩尔尺度区域内，从而实现高保真度的量子阵列？
• RQ5 电子-空穴关联在决定激子波函数的有效尺寸与局域化程度中起什么作用？

主要发现

• 层间激子的直径约为5.4 nm，与6.1 nm的摩尔元胞尺寸相当。
• 尽管直径较大，激子仍强烈局域化于摩尔元胞内仅1.8 nm的区域内，表明其具有高度的空间限制。
• 电子与空穴波函数在空间上分离，但共局域于同一摩尔势阱内，其中空穴表现出略强的局域化。
• Bethe-Salpeter方程计算证实，所观测到的局域化源于摩尔势场与电子-空穴关联效应的共同作用。
• 在小型摩尔元胞中实现的高度局域化，表明可构建扩展的、空间隔离且相干的激子阵列，适用于量子信息应用。
• 结果表明，实现强局域化并不需要大型摩尔元胞，从而为构建均匀、可扩展的量子系统提供了可能。