[论文解读] Molecular Dysprosium Complexes for White-Light and Near-Infrared Emission Controlled by the Coordination Environment
本研究通过使用β-二酮配体（L1、L2）和共配体（H2O或tppo）调控配位环境，实现了镝(III)配合物的可调谐白光发射。通过调节配体和共配体，发射颜色从冷白光变为暖白光，CIE坐标接近理想白光（0.333, 0.333），色温（CCT）值在4537 K（暖白）至18,173 K（冷白）之间变化，同时表现出强烈的近红外发射。
A series of single-molecule dysprosium (Dy 3+) complexes consisting of b diketonate ligands, as water-containing complexes, and the auxiliary triphenylphosphine oxide (tppo)ligand as water free complexes were investigated as potential white light emitters. The coordination environment and choice of the ligands play an important role in the behavior of the yellow and blue emission of the Dy 3+ complexes based on the sensitization efficiency of the Dy 3+ ion by the ligands. By introducing the auxiliary tppo ligand in the complex, the relative intensity of the Dy 3+ emission increases due to a more efficient sensitization of the Dy 3+ ion.
研究动机与目标
- 开发基于Dy3+配合物的单分子白光发射器，实现可调色输出。
- 研究配位环境——特别是水与三苯基氧化膦（tppo）共配体——对发射颜色和效率的影响。
- 通过有机发色团（β-二酮）优化Dy3+的敏化，实现高效的白光发射。
- 探索同一Dy3+配合物中同时具备可见光与近红外（NIR）发射的可能性，以实现多功能应用。
提出的方法
- 采用两种β-二酮配体（L1：苯基取代；L2：4-氯苯基取代）与Dy3+配位，配体与H2O或tppo作为共配体，合成Dy3+配合物。
- 通过元素分析、FT-IR和ESI-MS对配合物进行表征，以确认其分子组成与结构。
- 在室温下进行光致发光（PL）光谱测试，测量可见光与近红外发射光谱。
- 基于发射光谱计算CIE色度坐标与色温（CCT），以量化白光质量。
- 通过Dy3+发射（黄光、蓝光）与配体发射（蓝光）的相对强度，分析配体至Dy3+的能量转移效率。
- 关联配位几何构型与配体取代情况，分析其对发射行为与敏化效率的影响。
实验结果
研究问题
- RQ1β-二酮配体（L1与L2）的选择如何影响Dy3+配合物的白光发射性能？
- RQ2将配位水替换为tppo作为共配体，在多大程度上可调节Dy3+配合物的CIE色度坐标与CCT？
- RQ3配体磷光以及Dy3+的4F9/2 → 6H13/2（黄光）和6H15/2（蓝光）跃迁在实现白光发射中起什么作用？
- RQ4Dy3+配合物能否同时表现出高效的白光发射与强近红外（NIR）发射？
- RQ5配位环境如何影响有机配体对Dy3+的敏化效率？
主要发现
- DyL1H2O配合物的CIE坐标为（0.340, 0.333），色温（CCT）为5129 K，对应冷白光。
- DyL2H2O配合物的CCT为18,173 K，表明为极冷白光，CIE坐标为（0.270, 0.249）。
- DyL1tppo配合物实现暖白光，CIE坐标为（0.364, 0.391），CCT为4537 K，接近理想白光。
- DyL2tppo配合物发射暖白光，CIE坐标为（0.316, 0.331），CCT为6319 K。
- 所有配合物均表现出显著的近红外（NIR）发射，证实了可见光与近红外区域的双发射特性。
- 将水替换为tppo可提高Dy3+发射的相对强度，归因于能量转移效率的提升。
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