[论文解读] Monitoring Mechanical Motion of Carbon Nanotube based Nanomotor by Optical Absorption Spectrum

Baomin Wang, Xuewei Cao+3 more|arXiv (Cornell University)|Oct 23, 2016

Mechanical and Optical Resonators参考文献 31被引用 5

一句话总结

本研究证明，通过双壁碳纳米管（DWCNT）基纳米马达的光学吸收光谱变化，可实现实时监测其机械运动，包括轴向平移和旋转运动。利用时间依赖的密度泛函理论基紧束缚（TD-DFTB）计算，作者表明，光谱峰随运动呈周期性或单调性移动，最大位移可达200 meV，从而可通过光学光谱法实验检测纳米马达的动力学行为。

ABSTRACT

The optical absorption spectrums of nanomotors made from double-wall carbon nanotubes have been calculated with the time-dependent density functional based tight binding method. When the outer short tube of the nanomotor moves along or rotates around the inner long tube, the peaks in the spectrum will gradually evolve and may shift periodically, the amplitude of which can be as large as hundreds of meV. We show that the features and behaviors of the optical absorption spectrum could be used to monitor the mechanical motions of the double-wall carbon nanotube based nanomotor.

研究动机与目标

• 研究光学吸收光谱是否可作为非侵入性方法，用于监测基于DWCNT的纳米马达的机械运动。
• 确定当外管沿内管轴向平移或绕其旋转时，光学光谱的演化规律。
• 评估光谱特征对相对管构型的敏感性，特别是峰位移和强度的变化。
• 建立利用光学光谱法实现实时、原位监测纳米马动动力学的可行性。

提出的方法

• 采用时间依赖的密度泛函理论基紧束缚（TD-DFTB）方法，计算DWCNT纳米马达的光学吸收光谱。
• 通过自洽DFTB计算获得基态电子结构，得到Kohn-Sham轨道和能级。
• 利用Casida方程计算光学跃迁，求解激发能和振子强度。
• 系统的构型通过沿管轴的平移距离R和绕其旋转的角度Φ进行参数化。
• 为与实验结果进行真实比较，采用半高宽为0.02 eV的洛伦兹线形函数对光谱进行展宽。
• 可视化关键跃迁的初态和末态电荷密度分布，以分析轨道局域化及相互作用的变化。

实验结果

研究问题

• RQ1 在外管沿轴向平移过程中，DWCNT纳米马达的光学吸收光谱如何变化？
• RQ2 外管的旋转运动如何影响光学吸收光谱中峰位和强度的变化？
• RQ3 由机械运动引起的光谱位移是否足够大，可被实验检测到？
• RQ4 在平移运动过程中，量子限制效应对光谱响应的影响程度如何？
• RQ5 光学光谱能否唯一识别纳米马达在运动过程中的构型？

主要发现

• 在轴向平移过程中，光学吸收光谱中一个显著峰表现出周期性能量位移，其周期与外管相对于内管的相对运动一致。
• 该周期性峰位移的幅度最大可达200 meV，远在现代光学光谱技术的检测范围内。
• 在旋转运动中，光谱演化平滑且规律，一个新峰在0.3 eV以上出现，并随着旋转角从0°增至18°，发生高达200 meV的单调蓝移。
• 光谱演化强烈受管间相互作用影响，随着旋转角增大，管间耦合减弱，导致峰位移速度减缓。
• 电荷密度分析证实，该跃迁涉及内管与外管之间电子密度的重新分布，其行为受旋转对齐的调制。
• 内管(5,0)的五重对称性与外管(10,0)的十重对称性共同导致光谱呈现周期性行为，其周期为36°。