[论文解读] Monolayer 1T-NbSe2 as a 2D correlated magnetic insulator

Mengke Liu, Joshua Leveillee+9 more|arXiv (Cornell University)|Mar 24, 2021

2D Materials and Applications参考文献 43被引用 3

一句话总结

本研究通过分子束外延技术实现了单相单层1T-NbSe2的可控生长，揭示其为一种电荷转移莫特绝缘体，具有位于价带顶之上的局域化上 Hubbard 带。结合扫描隧道显微镜/谱学与从头算计算，作者识别出强电子关联效应及局域磁矩存在的证据，该结果在1T/2H异质结构中通过Kondo共振和Yu-Shiba-Rusinov束缚态得到证实，确立了1T-NbSe2作为二维关联磁性绝缘体的地位。

ABSTRACT

Monolayer group V transition metal dichalcogenides in their 1T phase have recently emerged as a platform to investigate rich phases of matter, such as spin liquid and ferromagnetism, resulting from strong electron correla- tions. Newly emerging 1T-NbSe2 has inspired theoretical investigations predicting collective phenomena such as charge transfer gap and ferromagnetism in two dimensions; however, the experimental evidence is still lacking. Here, by controlling the molecular beam epitaxy growth parameters, we demonstrate the successful growth of high-quality single-phase 1T-NbSe2. By combining scanning tunneling microscopy/spectroscopy and ab initio calculations, we show that this system is a charge transfer insulator with the upper Hubbard band located above the valence band maximum. To demonstrate the electron correlation resulted magnetic property, we create a vertical 1T/2H NbSe2 heterostructure, and we find unambiguous evidence of exchange interactions between the localized magnetic moments in 1T phase and the metallic/superconducting phase exemplified by Kondo reso- nances and Yu-Shiba-Rusinov–like bound states.

研究动机与目标

• 实现纯单层1T-NbSe2的可控生长，因其在体相中不自然存在。
• 探测1T-NbSe2的电子结构，确定其是否由于强电子关联效应而表现出莫特绝缘态。
• 研究1T-NbSe2中是否存在局域磁矩及其与金属/超导基底的相互作用。
• 确立1T-NbSe2作为研究二维关联电子现象（包括铁磁性和自旋液体行为）的平台。

提出的方法

• 通过可调Nb与Se束流比及生长温度的控制分子束外延（MBE）技术，在HOPG和石墨烯基底上生长单相1T-NbSe2。
• 利用扫描隧道显微镜与谱学（STM/STS）表征局域电子结构，包括dI/dV谱和Kondo峰的空间调制。
• 采用含Hubbard-U校正的从头算密度泛函理论（DFT）计算，模拟电子能带结构与轨道纹理。
• 通过STM针尖施加电脉冲诱导相变，将2H相转化为1T相，构建垂直的1T/2H-NbSe2异质结构。
• 分析Kondo峰振幅与David星形CDW原胞内计算自旋密度之间的空间关联性。
• 将实验ST谱数据与理论预测进行对比，验证交换相互作用与束缚态的存在。

实验结果

研究问题

• RQ1 单层1T-NbSe2是否为具有电荷转移能隙的莫特绝缘体，其电子能带结构的性质如何？
• RQ2 1T-NbSe2中强电子关联是否导致局域磁矩的形成？
• RQ3 1T-NbSe2中局域磁矩与金属/超导2H-NbSe2基底之间的交换相互作用是否可被实验探测？
• RQ4 Kondo共振与1T-NbSe2中底层CDW结构之间的空间关系如何？
• RQ5 缺陷（如Nb空位）如何影响Hubbard带的电子结构与稳定性？

主要发现

• 单层1T-NbSe2为电荷转移莫特绝缘体，上Hubbard带（UHB）位于价带顶（VBM）之上，而下Hubbard带（LHB）与价带合并。
• STM/STS揭示的1T-NbSe2电子结构与轨道纹理与Hubbard校正DFT计算结果高度一致。
• 1T-NbSe2中的局域磁矩与2H-NbSe2基底中的电子强烈耦合，dI/dV谱中观察到的Kondo共振即为此现象的证据。
• Kondo共振的振幅表现出周期性调制，其空间分布与David星形超结构中CDW中心一致，证实了局域磁矩的存在。
• 在1T/2H异质结构中，Kondo共振与Yu-Shiba-Rusinov（YSR）束缚态共存，表明局域自旋与库珀对之间存在强交换耦合。
• 点缺陷（特别是Nb空位）被证明会破坏局域Hubbard带，导致莫特绝缘态失稳。