[论文解读] Mott Insulating Ground State and its Proximity to Spin-Orbit Insulators in Na$_{2}$IrO$_{3}$

Hosub Jin, Heung‐Sik Kim+3 more|ArXiv.org|Jul 4, 2009

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用 3

一句话总结

本研究通过DFT+U+SOC计算表明，Na2IrO3表现出一种由强自旋-轨道耦合导致的Mott绝缘基态，且具有反铁磁有序，该自旋-轨道耦合将费米能级附近的eg′简并双重态分裂。该体系接近自旋-轨道绝缘体相，因而表现出强烈的面内磁各向异性和由于近邻与次近邻交换耦合相当（J′/J = 0.47）而引起的磁阻挫。

ABSTRACT

We present an anti-ferromagnetically ordered ground state of Na$_{2}$IrO$_{3}$ based on density-functional-theory calculations including both spin-orbit coupling and on-site Coulomb interaction $U$. We show that the splitting of $e_{g}'$ doublet states by the strong spin-orbit coupling is mainly responsible for the intriguing nature of its insulating gap and magnetic ground state. Due to its proximity to the spin-orbit insulator phase, the magnetic ordering as obtained with finite $U$ is found to exhibit a strong in-plane anisotropy. The phase diagram of Na$_{2}$IrO$_{3}$ suggests a possible interplay between spin-orbit insulator and Mott anti-ferromagnetic insulator phases.

研究动机与目标

• 通过在DFT计算中同时包含自旋-轨道耦合（SOC）和局域库仑排斥作用（U），确定Na2IrO3的电子与磁性基态。
• 阐明SOC在分裂eg′双重态中的作用及其对绝缘能隙和磁有序的影响。
• 通过λSO–U参数空间中的相图，研究Na2IrO3中Mott绝缘相与自旋-轨道绝缘相之间的相互作用。
• 通过估算Ir原子之间的交换耦合J（近邻）和J′（次近邻）来评估磁阻挫程度。
• 解释观察到的强面内各向异性磁有序的起源，该现象与接近自旋-轨道绝缘体相密切相关。

提出的方法

• 使用OpenMX代码进行DFT计算，采用赝原子轨道线性组合方法和非共线形式。
• 采用LDA+U+SOC方法，利用相对论j依赖的赝势方案，同时处理局域库仑排斥（U）和自旋-轨道耦合（λSO）。
• 采用(14×14×14)的k点网格进行布里渊区积分，并以0.5×10−3 Hatree/Å的力准则完成全结构优化。
• 基于Na2RuO3的六方结构构建Na2IrO3的最小晶胞，其中IrO6八面体形成蜂窝状晶格。
• 使用微扰理论形式计算交换耦合：Jij = (1/2π)∫^EF dε [Ĝ↑ij Vj Ĝ↓ji Vi]，其中Ĝ为格林函数，V为局域交换势。
• 在λSO–U参数空间中进行探索，以绘制顺磁金属、Mott绝缘体和自旋-轨道绝缘体相之间的相界。

实验结果

研究问题

• RQ1 当在电子结构计算中同时包含自旋-轨道耦合和局域库仑排斥作用时，Na2IrO3的真实基态是什么？
• RQ2 自旋-轨道耦合对eg′双重态的分裂如何影响Na2IrO3的绝缘能隙和磁有序？
• RQ3 Na2IrO3中观察到的磁各向异性本质是什么？其与接近自旋-轨道绝缘体相有何关联？
• RQ4 近邻与次近邻交换相互作用在多大程度上导致Na2IrO3中的磁阻挫？
• RQ5 在λSO–U参数空间中，相图能否有效区分Na2IrO3中的Mott反铁磁绝缘体相与自旋-轨道绝缘体相？

主要发现

• 当U = 2.0–3.0 eV且λSO/λ0 = 1时，Na2IrO3的基态为反铁磁Mott绝缘体，经LDA+U+SOC计算确认。
• 绝缘能隙主要源于强自旋-轨道耦合对费米能级附近eg′双重态的分裂，从而形成自旋-轨道纠缠的j_eff = 1/2态。
• 由于接近自旋-轨道绝缘体相，磁有序表现出强烈的面内各向异性，且c轴方向的自旋矩被抑制。
• 次近邻与近邻交换耦合之比J′/J = 0.47，表明竞争性交换相互作用导致显著的磁阻挫。
• 在λSO–U空间中的相图揭示了Mott AFM绝缘体与SO绝缘体相之间的边界，真实基态位于Mott绝缘相区域内。
• 在SO绝缘体相中，系统保持时间反演对称性（因Kramers简并），而Mott相则通过局域磁矩的形成而破坏该对称性。