[论文解读] Multi-layered atomic relaxation in van der Waals heterostructures

Dorri Halbertal, Lennart Klebl+7 more|arXiv (Cornell University)|Jun 13, 2022

Graphene research and applications被引用 5

一句话总结

本文证明，范德华异质结中的原子弛豫不仅限于界面区域，还会因莫尔超晶格应变而在多层中传播，实验证据来自扭曲石墨烯/石墨和PdTe₂/Bi₂Se₃体系。基于从第一性原理获得的堆垛层错能构建的连续体模型可捕捉长程弛豫，揭示其对局域电子结构（尤其是局域态密度）的显著影响，该影响可通过扫描隧道显微镜探测。

ABSTRACT

When two-dimensional van der Waals materials are stacked to build heterostructures, moiré patterns emerge from twisted interfaces or from mismatch in lattice constant of individual layers. Relaxation of the atomic positions is a direct, generic consequence of the moiré pattern, with many implications for the physical properties. Moiré driven atomic relaxation may be naively thought to be restricted to the interfacial layers and thus irrelevant for multi-layered heterostructures. However, we provide experimental evidence for the importance of the three dimensional nature of the relaxation in two types of van der Waals heterostructures: First, in multi-layer graphene twisted on graphite at small twist angles ($θ\approx0.14^\circ$) we observe propagation of relaxation domains even beyond 18 graphene layers. Second, we show how for multi-layer PdTe$_2$ on Bi$_2$Se$_3$ the moiré lattice constant depends on the number of PdTe$_2$ layers. Motivated by the experimental findings, we developed a continuum approach to model multi-layered relaxation processes based on the generalized stacking fault energy functional given by ab-initio simulations. Leveraging the continuum property of the approach enables us to access large scale regimes and achieve agreement with our experimental data for both systems. Furthermore it is well known that the electronic structure of graphene sensitively depends on local lattice deformations. Therefore we study the impact of multi-layered relaxation on the local density of states of the twisted graphitic system. We identify measurable implications for the system, experimentally accessible by scanning tunneling microscopy. Our multi-layered relaxation approach is not restricted to the discussed systems, and can be used to uncover the impact of an interfacial defect on various layered systems of interest.

研究动机与目标

• 研究范德华异质结中原子弛豫的三维特性，超越界面区域。
• 通过实验表明，在扭曲石墨烯/石墨体系中，弛豫畴可传播至多达18层石墨烯。
• 表明PdTe₂/Bi₂Se₃异质结中的莫尔晶格常数随PdTe₂层数变化，证实长程弛豫效应。
• 开发基于从第一性原理获得的堆垛层错能的连续体模型，以描述大尺度下的多层弛豫。
• 量化三维弛豫对扭曲石墨烯体系中局域态密度（LDOS）的影响，识别可通过实验探测的特征。

提出的方法

• 利用压电力显微镜（PFM）在小扭转角（θ ≈ 0.14°）下成像石墨上少层扭曲石墨烯中的弛豫畴。
• 结合PFM与AFM，测绘多层PdTe₂/Bi₂Se₃异质结中由莫尔超晶格诱导的应变与畴结构形成。
• 基于从第一性原理模拟获得的广义堆垛层错能泛函，构建连续体模型以描述长程原子弛豫。
• 将连续体模型应用于大规模弛豫模拟，实现与实验PFM和LDOS数据的一致性。
• 通过刚性与弛豫晶格构型计算扭曲石墨烯堆叠中的局域态密度（LDOS），评估电子响应。
• 利用空间分辨LDOS图与变异系数（c_v）量化由弛豫引起的电子结构空间非均匀性。

实验结果

研究问题

• RQ1 范德华异质结中的原子弛豫在多大程度上超出界面层扩展？
• RQ2 异质结中的层数如何影响莫尔诱导弛豫的传播？
• RQ3 多层弛豫对局域电子结构（尤其是局域态密度LDOS）有何影响？
• RQ4 基于第一性原理堆垛层错能的连续体模型能否准确描述多层二维异质结中的长程弛豫？
• RQ5 三维弛豫的电子特征是否可通过扫描隧道显微镜实验探测？

主要发现

• 在θ ≈ 0.14°的扭曲石墨烯/石墨异质结中，弛豫畴可传播至至少18层石墨烯，证明存在长程三维弛豫。
• 在PdTe₂/Bi₂Se₃异质结中，莫尔晶格常数随PdTe₂层数变化，证实长程弛豫效应。
• 基于第一性原理堆垛层错能的连续体模型能准确复现实验PFM数据，并支持大规模弛豫模拟。
• 对于小扭转角（θ = 0.1°），弛豫增强顶层LDOS的空间异质性（以c_v衡量），相比刚性模型，变异度最高提升20%。
• 在较大扭转角（θ = 0.8°）时，弛豫效应迅速衰减，顶层LDOS的变异度可忽略不计（c_v < 1%），无论是否考虑弛豫。
• 空间LDOS图显示，在小角度下弛豫体系中存在清晰的频率依赖性图案，扫描隧道显微镜中可见明显的对比度变化。