[论文解读] Multi-objective Bayesian optimization of ferroelectric materials with interfacial control for memory and energy storage applications

Arpan Biswas, Anna N. Morozovska+3 more|arXiv (Cornell University)|Aug 29, 2021

Ferroelectric and Negative Capacitance Devices参考文献 107被引用 38

一句话总结

本文提出一种物理信息驱动的多目标贝叶斯优化（MOBO）框架，用于同时优化界面调控的铁电/反铁电材料中的能量存储与损耗。通过将一维吉纳斯特-朗道-德文希尔斯（Ginzburg-Landau-Devonshire）模型与高斯过程代理模型及采集函数最大化相结合，该方法高效识别出高维空间中的帕累托最优参数区域，在减少昂贵模拟次数的同时，通过与真实数据的验证比较，准确捕捉了性能指标之间的权衡关系。

ABSTRACT

Optimization of materials performance for specific applications often requires balancing multiple aspects of materials functionality. Even for the cases where generative physical model of material behavior is known and reliable, this often requires search over multidimensional parameter space to identify low-dimensional manifold corresponding to required Pareto front. Here we introduce the multi-objective Bayesian Optimization (MOBO) workflow for the ferroelectric/anti-ferroelectric performance optimization for memory and energy storage applications based on the numerical solution of the Ginzburg-Landau equation with electrochemical or semiconducting boundary conditions. MOBO is a low computational cost optimization tool for expensive multi-objective functions, where we update posterior surrogate Gaussian process models from prior evaluations, and then select future evaluations from maximizing an acquisition function. Using the parameters for a prototype bulk antiferroelectric (PbZrO3), we first develop a physics-driven decision tree of target functions from the loop structures. We further develop a physics-driven MOBO architecture to explore multidimensional parameter space and build Pareto-frontiers by maximizing two target functions jointly: energy storage and loss. This approach allows for rapid initial materials and device parameter selection for a given application and can be further expanded towards the active experiment setting. The associated notebooks provide both the tutorial on MOBO and allow to reproduce the reported analyses and apply them to other systems (https://github.com/arpanbiswas52/MOBO_AFI_Supplements).

研究动机与目标

• 为解决在记忆与能量存储应用中，铁电与反铁电材料在能量存储与损耗之间平衡多项目标性能的挑战。
• 克服在复杂界面体系材料设计中探索高维参数空间所导致的计算负担。
• 开发一种低成本、高效的优化工作流，将基于物理的模型与贝叶斯推断相结合，用于材料发现。
• 通过用代理模型替代昂贵的模拟，实现对最优材料与器件参数的快速识别。

提出的方法

• 该方法采用吉纳斯特-朗道-德文希尔斯（GLD）方程的一维数值解，模拟在电化学或半导体边界条件下，铁电/反铁电体系中的极化与结构序参量。
• 基于回线结构（P-E滞后回线）构建物理驱动的决策树，以定义能量存储与损耗的目标函数。
• 应用多目标贝叶斯优化（MOBO），使用迭代更新的高斯过程（GP）代理模型。
• 在每一步中最大化采集函数，以选择下一个最具信息量的参数集进行评估，实现探索与利用的平衡。
• 通过低采样量（7×7）的网格穷举搜索对框架进行验证，以帕累托前沿与真实数据进行比较。
• 所有分析与工作流均通过交互式Colab笔记本实现，确保可复现性，并可扩展至其他体系（https://github.com/arpanbiswas52/MOBO_AFI_Supplements）。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何高效地应用多目标优化，以识别界面调控铁电材料中能量存储与损耗之间的最佳权衡？
• RQ2 界面参数（如部分O2压力、温度、薄膜厚度及表面离子能）在决定性能指标帕累托前沿中发挥何种作用？
• RQ3 基于GLD形式化的物理信息代理模型能否以极低计算成本准确预测复杂铁电体系的行为？
• RQ4 相变（例如铁电与反铁电相之间）的存在如何影响MOBO代理模型的稳定性和准确性？
• RQ5 MOBO框架在识别最优材料参数时，能在多大程度上减少昂贵模拟的次数？

主要发现

• MOBO框架成功识别出连接高能量存储与高损耗区域的帕累托前沿，清晰展示了两项目标之间的权衡关系。
• 通过7×7真实数据对比验证，该方法在显著少于穷举网格搜索的评估次数下，实现了对帕累托前沿的高精度逼近。
• 较高的能量存储与较低的部分O2压力及较低温度相关，而较高的损耗则与较高的部分O2压力及较低温度相关。
• 帕累托前沿上储能与损耗值的突然跃迁与铁电与反铁电相之间的相变相关，表明在相边界处代理建模面临挑战。
• 该框架可实现对高维参数空间的快速探索，并可扩展至三维有限元模型及实际实验场景。
• 整个工作流，包括MOBO迭代与模型验证，均通过公开的Colab笔记本完整记录并可复现。