[论文解读] Multi-spin-assisted optical pumping of bulk 13C nuclear spin polarization in diamond

Daniela Pagliero, Rama K. Kamineni+12 more|UCL Discovery (University College London)|Nov 20, 2017

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用 7

一句话总结

本研究展示了多自旋辅助的光学泵浦，实现了室温下金刚石中约~3%的体相¹³C核自旋极化。通过场变频NMR，作者识别出NV⁻中心与附近P1氮空位缺陷之间的交叉弛豫机制，该机制在最佳条件下可实现与晶体取向无关的高效极化转移。

ABSTRACT

One of the most remarkable properties of the nitrogen-vacancy (NV) center in diamond is that optical illumination initializes its electronic spin almost completely, a feature that can be exploited to polarize other spin species in their proximity. Here we use field-cycled nuclear magnetic resonance (NMR) to investigate the mechanisms of spin polarization transfer from NVs to 13C spins in diamond at room temperature. We focus on the dynamics near 51 mT, where a fortuitous combination of energy matching conditions between electron and nuclear spin levels gives rise to alternative polarization transfer channels. By monitoring the 13C spin polarization as a function of the applied magnetic field, we show 13C spin pumping takes place via a multi-spin cross relaxation process involving the NV- spin and the electronic and nuclear spins of neighboring P1 centers. Further, we find that this mechanism is insensitive to the crystal orientation relative to the magnetic field, although the absolute level of 13C polarization - reaching up to ~3% under optimal conditions - can vary substantially depending on the interplay between optical pumping efficiency, photo-generated carriers, and laser-induced heating.

研究动机与目标

• 研究在光学激发下，氮空位（NV）中心向金刚石中¹³C自旋的核自旋极化转移机制。
• 确定附近P1中心在介导多自旋交叉弛豫过程中对极化转移效率的影响。
• 确定磁场取向和实验参数对¹³C自旋极化效率的影响。
• 探索在室温下通过光学泵浦实现高核自旋极化的可行性。

提出的方法

• 采用场变频核磁共振（NMR）探测室温下金刚石中的自旋动力学与极化转移。
• 应用光学泵浦初始化NV⁻电子自旋态，实现向附近¹³C核的自旋极化转移。
• 将系统调谐至约51 mT的磁场，此时NV⁻与P1中心能级匹配，实现共振交叉弛豫。
• 测量极化转移效率随磁场强度及相对于晶轴取向的变化。
• 实验评估光生载流子和激光诱导加热对极化水平的影响。
• 通过自旋能级结构与弛豫路径的理论分析，解释观测到的极化动力学。

实验结果

研究问题

• RQ1 在光学泵浦下，导致金刚石中¹³C核自旋极化的主导自旋弛豫路径是什么？
• RQ2 P1中心的存在如何影响从NV⁻向¹³C自旋的极化转移效率？
• RQ3 为何极化转移对磁场方向与晶体取向的相对关系不敏感？
• RQ4 在室温光学泵浦下，体相金刚石中¹³C核自旋极化的最大可实现值是多少？
• RQ5 光生载流子和激光加热如何影响极化产率？

主要发现

• 通过NV⁻中心的光学泵浦，在室温下实现了金刚石中高达~3%的体相¹³C核自旋极化。
• 极化转移通过涉及NV⁻、P1中心和¹³C核的多自旋交叉弛豫过程发生，且在约51 mT时效率最高。
• 由于在51 mT共振条件下自旋能级结构具有对称性，该极化机制对晶体取向不敏感。
• 极化产率强烈受光学泵浦效率、光生载流子密度与激光诱导加热之间平衡的影响。
• 场变频NMR证实了在51 mT条件下，能级匹配使多个极化转移通道成为可能。
• P1中心在多自旋弛豫路径中起关键中介作用，实现了高效的核自旋极化。