[论文解读] Multidimensional XUV Photoemission Spectroscopy of 1T-TiTe2 for different crystal orientations

Samuel Beaulieu, Michael Schüler+10 more|arXiv (Cornell University)|Sep 30, 2021

Electronic and Structural Properties of Oxides参考文献 71被引用 41

一句话总结

本研究利用多维极紫外角分辨光电子能谱（XUV-ARPES）对具有镜面对称关系的两种晶体取向的1T-TiTe2进行测量，通过线性二色性效应分离并映射其本征轨道纹理。通过将实验数据与一步光电子发射模型及紧束缚模型进行比较，作者证明动量依赖的轨道取向直接决定强本征线性二色性，揭示了通过光电子能谱中的矩阵元效应直接提取电子波函数和轨道纹理的直接途径。

ABSTRACT

We performed extreme ultraviolet (21.7 eV) multidimensional angle-resolved photoemission spectroscopy for two different crystal orientations linked to each other by mirror symmetry, we isolate and identify the role of orbital texture in photoemission from the transition metal dichalcogenide 1T-TiTe$_2$. By comparing these experimental results with theoretical calculations based on both a quantitative one-step model of photoemission and an intuitive tight-binding model, we unambiguously demonstrate the link between the momentum-dependent orbital orientation and the emergence of strong intrinsic linear dichroism in the photoelectron angular distributions.

研究动机与目标

• 分离1T-TiTe2中光电子能谱二色性的本征与非本征贡献。
• 利用角分辨光电子能谱映射过渡金属二硫属化物中的动量依赖轨道纹理。
• 建立一种从ARPES中矩阵元效应提取电子波函数信息的方法论。
• 证明光电子能谱中的本征线性二色性是固体中轨道纹理的直接探针。
• 通过定量一步光电子发射模型与直观紧束缚模型验证该方法。

提出的方法

• 对具有镜面对称关系的两种取向的1T-TiTe2进行XUV-ARPES测量。
• 在实验参考系中以选定角度（θ）旋转样品，测量光电子发射强度的调制。
• 采用60°旋转以分离时间反演奇数的二色信号（TRDAD），该信号无背景且为本征性质。
• 将实验测得的二色性与基于一步光电子发射模型和紧束缚模型的理论计算进行比较。
• 采用对称性引导的非刚性配准方法，校正多维ARPES数据中的形变。
• 采用开源工作流实现多维光电子能谱数据的端到端处理。

实验结果

研究问题

• RQ1 1T-TiTe2中的轨道纹理如何影响光电子发射强度分布？
• RQ2 XUV-ARPES中的本征线性二色性是否可仅依赖轨道纹理而无需依赖能带结构进行映射？
• RQ3 矩阵元效应在多大程度上编码了光电子发射中初态波函数的信息？
• RQ4 在ARPES测量中，如何分离二色性的本征与非本征贡献？
• RQ5 镜面对称性在1T-TiTe2中分离本征二色信号中起什么作用？

主要发现

• 实验测得的光电子发射强度调制表现出强烈的本征线性二色性，其与1T-TiTe2中动量依赖的轨道取向直接相关。
• 观测到的二色性在实验参考系中经60°旋转后保持不变，证实其本征起源，并排除了非本征几何效应的影响。
• 基于一步光电子发射方法和紧束缚模型的理论模拟再现了实验测得的二色性，验证了其与轨道纹理的关联性。
• 本研究证明，矩阵元效应并非仅仅是干扰因素，而是直接携带电子波函数和轨道特征的信息。
• 该方法实现了无背景的本征二色性探测，从而可无歧义地从光电子能谱数据中提取轨道赝自旋纹理。
• 结果建立了一个稳健的框架，可用于通过角分辨光电子能谱探测量子材料中的轨道纹理与电子波函数结构。