[论文解读] Multipath optical recombination of intervalley dark excitons and trions in monolayer WSe$_2$

Erfu Liu, Jeremiah van Baren+6 more|arXiv (Cornell University)|May 11, 2020

2D Materials and Applications被引用 12

一句话总结

本研究揭示了单层WSe₂中谷间暗激子和三激子的多路径光学复合过程，其中复合通过缺陷散射或手性声子发射发生，从而为三激子提供了通过谷内或谷间跃迁的独立衰变路径。在外加磁场下，这些简并路径得以分辨，声子镜像证实了与布里渊区中心和布里渊区角的手性声子耦合，揭示了自旋电子材料中复杂的激子动力学。

ABSTRACT

Excitons and trions (or exciton-polarons) in transition metal dichalcogenides (TMDs) are known to decay predominantly through intravalley transitions. Electron-hole recombination across different valleys can also play a significant role in the excitonic dynamics, but intervalley transitions are rarely observed in monolayer TMDs, because they violate the conservation of momentum. Here we reveal the intervalley recombination of dark excitons and trions through more than one path in monolayer WSe$_2$. We observe the intervalley dark excitons, which can recombine by the assistance of defect scattering or chiral-phonon emission. We also reveal that a trion can decay in two distinct paths - through intravalley or intervalley electron-hole recombination - into two different final valley states. Although these two paths are energy degenerate, we can distinguish them by lifting the valley degeneracy under a magnetic field. In addition, the intra- and inter-valley trion transitions are coupled to zone-center and zone-corner chiral phonons, respectively, to produce distinct phonon replicas. The observed multipath optical decays of dark excitons and trions provide much insight into the internal quantum structure of trions and the complex excitonic interactions with defects and chiral phonons in monolayer valley semiconductors.

研究动机与目标

• 研究单层WSe₂中暗激子和三激子的谷间复合路径。
• 理解缺陷和手性声子在实现动量禁戒的谷间跃迁中的作用。
• 利用磁场分辨三激子的简并衰变路径。
• 识别与谷内和谷间复合过程相关的独立声子镜像。
• 阐明三激子的内部量子结构及其与晶格和缺陷自由度的耦合机制。

提出的方法

• 采用角度分辨光致发光光谱，绘制单层WSe₂中复合路径的图谱。
• 施加外磁场以解除谷简并，区分谷内与谷间复合路径。
• 在发射光谱中识别声子镜像，将跃迁与布里渊区中心（LA）和布里渊区角（CH）的手性声子关联起来。
• 将缺陷散射用作中介机制，实现谷间复合，绕过动量守恒规则。
• 分析谷内与谷间三激子跃迁之间的能量简并及其在外磁场下的分裂行为。
• 通过理论建模激子态及其与手性声子的耦合，以解释实验观测结果。

实验结果

研究问题

• RQ1 单层WSe₂中谷间暗激子的主要复合路径是什么？其机制如何？
• RQ2 缺陷和手性声子如何促进WSe₂中动量禁戒的谷间跃迁？
• RQ3 谷内与谷间三激子复合的简并性是否可被分辨？这揭示了关于三激子结构的哪些信息？
• RQ4 布里渊区中心与布里渊区角的手性声子在发射光谱中产生独立声子镜像中起什么作用？
• RQ5 三激子在谷内与谷间衰变通道中，与不同声子模式的耦合强度有何差异？

主要发现

• 单层WSe₂中暗激子的谷间复合通过两种不同机制发生：缺陷散射与手性声子发射。
• 三激子通过两条简并但可区分的路径衰减：谷内复合与谷间复合，这些路径可在外磁场下被分辨。
• 外磁场解除了谷简并，使实验能够区分谷内与谷间三激子跃迁。
• 谷内三激子跃迁与布里渊区中心（LA）手性声子耦合，在发射光谱中产生明显的声子镜像。
• 谷间三激子复合与布里渊区角（CH）手性声子耦合，生成一组独立的声子镜像。
• 观测到的多路径复合过程为三激子的内部量子结构及其在二维谷电子半导体中与缺陷和手性声子的复杂相互作用提供了直接洞察。