[论文解读] Multiple ferromagnetic transitions and structural distortion in the van-der-Waals ferromagnet VI$_3$ at ambient and finite pressures

Elena Gati, Yuji Inagaki+5 more|Iowa State University Digital Repository (Iowa State University)|Jul 19, 2019

Organic and Molecular Conductors Research被引用 4

一句话总结

本研究揭示，在常压下，范德华铁磁体VI₃表现出两个不同的铁磁转变——T_FM1 ≈ 50 K 和 T_FM2 ≈ 36 K——以及一个在 T_s ≈ 78 K 的结构转变。在压力作用下，T_FM2 显著移动，并在约 0.6 GPa 时与 T_FM1 合并；进一步加压则抑制了结构转变，表明存在强烈的磁致弹性耦合，且在 T_FM2 以下存在涉及两个磁性有序钒位点的复杂磁有序行为。

ABSTRACT

We present a combined study of zero-field $^{51}$V and $^{127}$I NMR at ambient pressure and specific heat and magnetization measurements under pressure up to 2.08 GPa on bulk single crystals of the van-der-Waals ferromagnet VI$_3$. At ambient pressure, our results consistently demonstrate that VI$_3$ undergoes a structural transition at $T_s \approx $78 K, followed by two subsequent ferromagnetic transitions at $T_{FM1} \approx $50 K and $T_{FM2} \approx $36 K upon cooling. At lowest temperature ($T < T_{FM2}$), two magnetically-ordered V sites exist, whereas only one magnetically-ordered V site is observed for $T_{FM1} < T\,< T_{FM2}$. Whereas $T_{FM1}$ is almost unaffected by external pressure, $T_{FM2}$ is highly responsive to pressure and merges with the $T_{FM1}$ line at $p \approx 0.6 $GPa. At even higher pressures ($p \approx $1.25\,GPa), the $T_{FM2}$ line merges with the structural transition at $T_s$ which becomes moderately suppressed with $p$ for $p < 1.25$ GPa. Taken together, our data point towards a complex magnetic structure and an interesting interplay of magnetic and structural degrees of freedom in VI$_3$.

研究动机与目标

• 理解范德华铁磁体VI₃中磁自由度与结构自由度之间的相互作用。
• 通过结合局域探测与热力学探测手段，解决关于VI₃中磁转变与结构转变的相互矛盾报告。
• 研究磁转变的压强依赖性及其与VI₃中结构变化的关联。
• 阐明磁有序的本质，包括不同温度区域中的位点特异性磁性。

提出的方法

• 在常压下进行零场⁵¹V 和 ¹²⁷I NMR 测量，以探测局域磁环境与相变行为。
• 在最高 2.08 GPa 的静水压下进行比热与磁化率测量，以追踪相变过程。
• 分析NMR谱图，识别出具有不同磁性有序特性的钒位点及其占位比。
• 通过外推压强下的转变线（T_FM1、T_FM2、T_s）以绘制相图。
• 在 5 K、30 K 和 41.5 K 下进行场依赖性磁化率测量，以确认铁磁特性与磁滞行为。
• 比较 T_FM1 与 T_FM2 对压强的响应，推断磁稳定化的主导机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 在常压下，VI₃ 是否表现出超过一个铁磁转变？各相中磁有序的本质是什么？
• RQ2 T_FM1 与 T_FM2 对静水压的响应如何？其不同的压强敏感性由何引起？
• RQ3 在压强作用下，T_s 处的结构转变与磁转变之间存在何种关系？
• RQ4 为何 T_FM2 比 T_FM1 更敏感于压强？这对其潜在磁相互作用意味着什么？
• RQ5 是否存在 VI₃ 中磁致弹性耦合的证据？其如何影响相图？

主要发现

• 在常压下，VI₃ 在 T_s ≈ 78 K 处经历结构转变，随后在 T_FM1 ≈ 50 K 和 T_FM2 ≈ 36 K 处发生两个铁磁转变。
• 在 T_FM2 以下，存在两个不同的磁性有序钒位点，其占位比约为 2:1；在 T_FM2 以上但低于 T_FM1 时，仅存在一个磁性有序钒位点。
• T_FM1 对压强几乎不敏感，其压强系数 dT_FM1/dp ≈ +1.1 ± 0.3 K/GPa，而 T_FM2 展现出更强的压强依赖性，其压强系数 dT_FM2/dp ≈ +11.0 ± 1.0 K/GPa。
• 在 p ≈ 0.6 GPa 时，T_FM2 与 T_FM1 的转变线合并为单一铁磁转变线。
• 在 p ≈ 1.25 GPa 时，T_FM2 线与结构转变线合并，且该结构转变随压强增加而中等程度被抑制。
• 多个转变线在压强下合并，表明在 p > 1.25 GPa 时发生同时的磁致结构转变，强烈支持 VI₃ 中存在磁致弹性耦合。