[论文解读] Multiple Quintets via Singlet Fission in Ordered Films at Room Temperature

Daphné Lubert‐Perquel, Salvadori, Enrico+7 more|arXiv (Cornell University)|Jan 2, 2018

Organic Electronics and Photovoltaics参考文献 40被引用 41

一句话总结

论文在室温下证明了在 pentacene 与 p-terphenyl 有序固体溶液中形成独特的五重态激子，与通过 EPR 光谱的角度依赖性鉴定的特定 pentacene 二聚体几何结构相关。

ABSTRACT

The growing interest in harnessing singlet fission for photovoltaic applications stems from the possibility of generating two excitons from a single photon. Quantum efficiencies above unity have been reported, yet the correlation between singlet fission and intermolecular geometry is poorly understood. To address this, we investigated ordered solid solutions of pentacene in p-terphenyl grown by organic molecular beam deposition. Two classes of dimers are expected from the crystal structure - parallel and herringbone - with intrinsically distinctive electronic coupling. Using electron paramagnetic resonance spectroscopy, we provide compelling evidence for the formation of distinct quintet excitons at room temperature. These are assigned to specific pentacene pairs according to their angular dependence. This work highlights the importance of controlling the intermolecular geometry and the need to develop adequate theoretical models to account for the relationship between structure and electronic interactions in strongly-coupled, high-spin molecular systems.

研究动机与目标

• 促使理解分子间几何如何影响固态薄膜中单重激子裂解效率和高自旋激子形成。
• 研究通过有机分子束沉积法生长的 pentacene 在 p-terphenyl 中的有序固体溶液。
• 利用光谱证据识别并将不同的 quintet 激子归属于特定的 pentacene 对几何结构（平行与人字形）。

提出的方法

• 通过有机分子束沉积法生长有序的 pentacene:p-terphenyl 固体溶液。
• 使用电子自旋共振光谱来探测自旋态和激子形成。
• 分析信号的角依赖性以将 quintet 激子归属于特定的 pentacene 二聚体几何结构。

实验结果

研究问题

• RQ1 在有序的 pentacene:p-terphenyl 薄膜中，室温下是否能通过单重激子裂解形成五重态激子？
• RQ2 平行与人字形二聚体几何如何影响电子耦合与五重态形成？
• RQ3 EPR 的角依赖性能否区分不同的 pentacene 对配置？

主要发现

• 确凿证据表明通过单重激子裂解在室温下形成不同的五重态激子。
• 基于角依赖性，五重态激子可归属于特定的 pentacene 对。
• 分子间几何（平行 vs. 人字形）对电子耦合和高自旋态的形成有关键影响。