[论文解读] Multiscale Phonon Conduction in Nanostructured Materials Predicted by Bulk Thermal Conductivity Accumulation Function

Giuseppe Romano, Jeffrey C. Grossman|arXiv (Cornell University)|Dec 30, 2013

Thermal properties of materials参考文献 24被引用 5

一句话总结

本文提出了一种多尺度声子输运模型 MFP-BTE，仅需输入体材料的声子平均自由程（MFP）分布即可预测纳米结构材料的热导率，从而实现高效、精确的模拟，无需声子色散或散射时间数据。该方法在多孔硅膜中的实验测量中表现出良好一致性，验证了其在介观与纳米尺度范围内的适用性。

ABSTRACT

We develop a computational framework, based on the Boltzmann transport equation, with the ability to compute the thermal transport in nanostructured materials of any geometry using as the only input the bulk thermal conductivity accumulation function. The main advantage of our method is twofold. First, while the scattering times and dispersion curves are unknown for most materials, the phonon mean free path distribution can be directly obtained by experiments. As a consequence, a wider range of materials can be simulated than with a frequency-dependent approach. Second, when phonon dispersions are available from first principles calculations, our approach allows one to include easily the whole Brillouen zone in the calculations without discretizing the phonon frequencies for all polarizations, reducing considerably the computational effort. Furthermore, after deriving the ballistic and diffusive limits of our model, we develop a multi-scale scheme that couples phonon transport across different scales, enabling efficient simulations of materials with wide phonon mean free path distributions. After we validate our model against the frequency-dependent approach, we apply the method to porous silicon membranes and find good agreement with experiments on mesoscale pores. By enabling the investigation of thermal transport in unexplored nanostructured materials, our method has potential to advance high-efficiency thermoelectric devices.

研究动机与目标

• 开发一种计算高效的预测方法，用于预测纳米结构材料中的声子热导率，且不依赖声子色散或散射时间数据。
• 克服频率依赖型 BTE（FD-BTE）的局限性，后者需要详细的声子特性且计算成本高，尤其在复杂材料中更为显著。
• 通过利用实验可测得的体材料 MFP 分布，实现对具有宽 MFP 分布和复杂原胞的材料的模拟。
• 建立一个一致的多尺度框架，通过 MFP-BTE 实现对弹道、扩散及中间输运区间的无缝耦合。
• 通过与不同尺寸的多孔硅膜实验数据对比，验证模型在不同长度尺度下的预测能力与广泛适用性。

提出的方法

• 该方法将稳态玻尔兹曼输运方程（BTE）重新表述为以声子平均自由程（MFP）为基础的形式，用 MFP 分布替代频率和极化依赖的变量。
• 仅使用体材料热导率累积函数作为输入，该函数可直接通过实验测量或从第一性原理计算获得。
• 通过弹道 BTE 分量实现弹道输运，通过傅里叶定律实现扩散输运，并采用多尺度耦合方案，根据克努森数（Knudsen number）阈值在不同输运区之间平滑过渡。
• MFP-BTE 避免了对声子频率和极化的离散化处理，与 FD-BTE 相比显著降低了计算成本，尤其适用于具有复杂布里渊区的材料。
• 实施了一种多尺度方案，通过将 MFP 范围划分为弹道、过渡和扩散区域，分别采用适当的输运模型进行处理，以应对宽 MFP 分布。
• 通过将预测结果与 FD-BTE 及不同孔径和样品尺寸的多孔硅膜实验数据对比，对方法进行了验证。

实验结果

研究问题

• RQ1 是否可以仅利用体材料的声子平均自由程（MFP）分布，而无需声子色散或散射时间数据，准确预测纳米结构材料中的声子热导率？
• RQ2 与传统的频率依赖型 BTE（FD-BTE）方法相比，所提出的 MFP-BTE 模型在准确性和效率方面表现如何？
• RQ3 MFP-BTE 模型在多孔材料中对经典尺寸效应的捕捉能力如何，尤其是在纳米尺度与介观尺度范围内？
• RQ4 在弹道、扩散及中间输运区间的多尺度耦合策略中，基于克努森数（Knudsen number）的最优阈值应如何设定？
• RQ5 MFP-BTE 模型在预测具有不同孔隙率和几何结构的多孔硅膜实验热导率值方面表现如何？

主要发现

• MFP-BTE 模型在介观尺度多孔硅膜中与实验数据表现出良好定量一致性，预测的有效热导率为 56 W/mK，与实验值 45 W/mK 接近。
• 对于尺寸为 L=34 nm、孔隙率 φ=0.173 的纳米尺度 Si 纳米网结构，模型预测的有效热导率为 ~8 W/mK，略高于实验值 2.85 W/mK，表明可能存在模型未捕捉的非晶界面层或波动效应贡献。
• 对于纳米尺度系统，弹道与扩散区间的最优克努森数阈值为 Kn_B = 10 和 Kn_D = 0.1；对于介观尺度系统，考虑额外表面散射时，Kn_D = 0.025 为最优值。
• 该方法在计算效率上优于 FD-BTE，尤其适用于具有复杂原胞的材料，因其避免了频率与极化的离散化，转而基于 MFP 采样，计算复杂度显著降低。
• 该模型成功捕捉了多孔硅中从弹道到扩散输运的过渡，由于上下表面的漫反射，热流集中在材料中心区域。
• 该方法具有普适性，只要已知材料的体 MFP 分布，即可适用于任何材料，从而可快速筛选未探索的纳米结构材料用于热电应用。