[论文解读] Néel-type Skyrmion Lattice with Confined Orientation in the Polar Magnetic Semiconductor GaV$_4$S$_8$

I. Kézsmárki, S. Bordács+12 more|arXiv (Cornell University)|Feb 27, 2015

Magnetic properties of thin films被引用 4

一句话总结

本研究首次在具有菱形（C₃v）对称性的极性磁性半导体GaV₄S₈中实现了Néel型自旋旋翼晶格（SkL）的实验观测，其中自旋旋翼被限制在磁性易轴方向，而非由外磁场调控。该SkL在宽广的温度范围内形成，源于呼吸型钙钛矿晶格中由Dzyaloshinskii-Moriya相互作用驱动的非手性自旋结构，该结果通过SANS、AFM和磁化率测量得到证实，确立了非中心对称、非手性体系中自旋旋翼形成的新范例。

ABSTRACT

Following the early prediction of the skyrmion lattice (SkL) - a periodic array of spin vortices - it has been observed recently in various magnetic crystals mostly with chiral structure. Although non-chiral but polar crystals with C$_{nv}$ symmetry were identifed as ideal SkL hosts in pioneering theoretical studies this archetype of SkL has remained experimentally unexplored. Here, we report the discovery of a SkL in the polar magnetic semiconductor GaV$_4$S$_8$ with rhombohedral (C$_{3v}$) symmetry and easy axis anisotropy. The SkL exists over an unusually broad temperature range compared with other bulk crystals and the orientation of the vortices is not controlled by the external magnetic feld but instead confned to the magnetic easy axis. Supporting theory attributes these unique features to a new non-chiral or Néel-type of SkL describable as a superposition of spin cycloids in contrast to the Bloch-type SkL in chiral magnets described in terms of spin helices.

研究动机与目标

• 在具有C₃v对称性的非手性、极性磁性半导体GaV₄S₈中识别并表征自旋旋翼晶格。
• 研究在缺乏手性晶体结构的条件下自旋旋翼形成的起源，挑战传统观点中认为手性对称性是自旋旋翼稳定所必需的认知。
• 确定GaV₄S₈中的自旋旋翼晶格是否表现出与外磁场无关的取向，以验证非手性自旋旋翼理论的预测。
• 阐明呼吸型钙钛矿晶格与轨道有序在通过Dzyaloshinskii-Moriya相互作用稳定自旋旋翼相中的作用。
• 通过测量磁结构与相变行为，验证非手性自旋旋翼晶格的理论模型。

提出的方法

• 利用小角中子散射（SANS）探测25.5 mg单晶GaV₄S₈中的长波长磁序，中子束方向与外加磁场平行，并通过旋转样品在Ewald球面上测绘磁性衍射峰。
• 采用原子力显微镜（AFM）的磁力显微镜（MFM）模式在低温（低于10 K）下成像磁结构域，磁性对比源于耗散性探针-样品相互作用。
• 在单晶样品上沿不同方向（[100]、[110]、[111]）测量磁化率与磁化强度，以绘制磁相图并识别场诱导相变。
• 对具有XXZ各向异性和Dzyaloshinskii-Moriya（DM）相互作用的二维与三维自旋模型进行蒙特卡罗模拟，分别采用144×144和72×72×8个自旋的晶格，周期性边界条件。
• Dzyaloshinskii-Moriya相互作用在哈密顿量中以向量耦合项建模：$\mathcal{H}_{\rm DM} = -D\sum_{i} \left[\hat{\bm{y}}\cdot(\bm{m}_{i}\times\bm{m}_{i+\hat{x}}) - \hat{\bm{x}}\cdot(\bm{m}_{i}\times\bm{m}_{i+\hat{y}})\right]$，参数由低温磁化率和螺旋周期数据拟合得出。
• 通过分析温度依赖的比热与净磁化强度，构建理论相图，识别顺磁相、铁磁相、螺旋相与自旋旋翼晶格相之间的相变。

实验结果

研究问题

• RQ1 在缺乏结构手性的非手性、极性磁性半导体GaV₄S₈（具有C₃v对称性）中，是否仍可形成自旋旋翼晶格？
• RQ2 GaV₄S₈中自旋旋翼晶格的取向为何与外磁场无关？其与手性磁体中磁场调控的自旋旋翼相有何本质区别？
• RQ3 GaV₄S₈的呼吸型钙钛矿晶格结构如何通过自旋-轨道耦合与轨道有序影响自旋旋翼织构的形成？
• RQ4 在缺乏手性晶格结构引起的反演对称性破缺的条件下，Dzyaloshinskii-Moriya相互作用在稳定非手性（Néel型）自旋旋翼晶格中的作用是什么？
• RQ5 非手性自旋旋翼晶格的理论模型能否准确预测GaV₄S₈中观测到的磁相变与自旋织构？

主要发现

• 在具有菱形（C₃v）对称性的极性磁性半导体GaV₄S₈中首次实验观测到Néel型自旋旋翼晶格，标志着在体材料中实现非手性自旋旋翼相的首次成功。
• 自旋旋翼晶格在宽广温度范围内形成（从约10 K至约42 K，即结构相变温度），表明其具有较高的热稳定性。
• 自旋旋翼的取向被限制在磁性易轴方向（沿[111]方向），且不受外磁场调控，与手性材料中可调谐的自旋旋翼相形成鲜明对比。
• 小角中子散射（SANS）结果显示清晰的六边形磁性衍射图案，与自旋旋翼晶格一致，且在磁场作用与样品旋转下衍射峰发生位移。
• 在8.9 K下通过原子力显微镜（AFM）成像发现具有不同菱形轴的交替结构域，且仅在低于10 K时观察到磁性对比，表明自旋密度较低且自旋涨落强烈。
• 理论蒙特卡罗模拟证实，自旋旋翼晶格态由具有XXZ各向异性和轨道有序体系中的Dzyaloshinskii-Moriya相互作用稳定，Néel型自旋旋翼织构源于垂直于结构域界面的平面内自旋旋转。