[论文解读] Nanoscale 3D tomography by in-flight fluorescence spectroscopy of atoms sputtered by a focused ion beam

Garrett Budnik, John A. Scott+6 more|arXiv (Cornell University)|Jun 21, 2022

Integrated Circuits and Semiconductor Failure Analysis参考文献 71被引用 6

一句话总结

本文提出FIB-FS，一种新颖的纳米尺度三维断层扫描技术，利用飞行中荧光光谱法检测聚焦离子束溅射出的原子。该技术实现亚10 nm的侧向和深度分辨率，对痕量杂质具有百万分之一（ppm）灵敏度，并可实现实时、元素特异性、三维成分分析，与FIB纳米加工兼容——已在AlGaAs/GaAs量子阱和锂离子电池正极材料上得到验证。

ABSTRACT

Nanoscale fabrication and characterisation techniques critically underpin a vast range of fields, including materials science, nanoelectronics and nanobiotechnology. Focused ion beam (FIB) techniques are particularly appealing due to their high spatial resolution and widespread use for processing of nanostructured materials and devices. Here, we introduce FIB-induced fluorescence spectroscopy (FIB-FS) as a nanoscale technique for spectroscopic detection of atoms sputtered by an ion beam. We use semiconductor heterostructures to demonstrate nanoscale lateral and depth resolution and show that it is limited by ion-induced intermixing of nanostructured materials. Sensitivity is demonstrated qualitatively by depth-profiling of 3.5, 5 and 8 nm quantum wells, and quantitatively by detection of trace-level impurities present at parts-per-million levels. To showcase the utility of the FIB-FS technique, we use it to characterise quantum wells and Li-ion batteries. Our work introduces FIB-FS as a high-resolution, high sensitivity, 3D analysis and tomography technique that combines the versatility of FIB nanofabrication techniques with the power of diffraction-unlimited fluorescence spectroscopy. It is applicable to all elements in the periodic table, and enables real-time analysis during direct-write nanofabrication by focused ion beams.

研究动机与目标

• 开发一种与聚焦离子束（FIB）纳米加工兼容的高分辨率、高灵敏度三维元素分析技术。
• 克服传统FIB耦合技术（如EDX和SIMS）的局限性，包括氢元素检测能力差、空间分辨率有限以及真空条件限制。
• 展示该技术在超薄量子阱深度剖析及半导体和电池材料中痕量杂质（ppm级别）检测方面的性能。
• 实现在纳米结构材料直接写入式FIB加工过程中，实时、原位的成分断层扫描。
• 在复杂功能材料（如GaAs基异质结构和NMC锂离子电池正极材料）上验证该方法。

提出的方法

• 该技术利用聚焦离子束（FIB）从样品表面溅射原子，通过光谱仪收集飞行中的荧光信号。
• 采用高灵敏度EMCCD相机和椭圆镜收集离子束扫描过程中的荧光信号。
• 采用三种工作模式：扫描模式用于初始光谱筛选，高光谱模式用于逐像素光谱采集，光子成像模式用于实时信号映射。
• 通过在离子束溅射过程中获取的多帧图像进行光谱数据处理，生成二维元素分布图和三维体积分层剖面。
• 为避免Ga+离子发射光谱的干扰，分析具有重叠发射线的元素时，改用O+等离子体FIB源而非Ga+源。
• 该方法应用于AlGaAs/GaAs异质结构和NMC正极材料，通过参考标准和辅助数据对光谱重叠和检测限进行分析。

实验结果

研究问题

• RQ1 FIB-FS能否在纳米结构材料的三维成分断层扫描中实现纳米尺度的侧向和深度分辨率？
• RQ2 FIB-FS的侧向和深度分辨率的根本极限是什么？这些极限如何受离子-固体相互作用和碰撞级联的影响？
• RQ3 FIB-FS在半导体和电池材料中对ppm级别痕量杂质的检测能力如何？
• RQ4 与EDX和SIMS等传统技术相比，FIB-FS在灵敏度、检测限和氢元素兼容性方面表现如何？
• RQ5 FIB-FS能否在不牺牲空间分辨率或灵敏度的前提下，实现实时、原位的元素分析，用于FIB纳米加工过程？

主要发现

• FIB-FS实现侧向和深度分辨率低于10 nm，分辨率受限于样品中离子诱导的混合效应和碰撞级联。
• 该技术成功检测到AlGaAs/GaAs异质结构中的3.5 nm、5 nm和8 nm量子阱，证明了其高深度分辨率。
• 痕量杂质在百万分之一（ppm）水平被检测到，证实了其在元素分析中的高灵敏度。
• 通过656.3 nm处清晰的发射峰检测到氢元素，证明该技术具备检测氢的能力——而EDX和SIMS则无法实现。
• 采用O+等离子体FIB源消除了Ga+发射光谱的干扰，实现了对403 nm处Mn元素的准确检测。
• 成功实现NMC正极材料中Mg掺杂分布的三维体积分层重建，每帧能量为2.7 pC/µm²，实现了定量成分断层扫描。