[论文解读] Native point defects and their implications for the Dirac point gap at MnBi$_2$Te$_4$(0001)

M. Garnica, M. M. Otrokov+14 more|arXiv (Cornell University)|Sep 3, 2021

Topological Materials and Phenomena被引用 6

一句话总结

本研究识别出MnBi₂Te₄(0001)中的本征点缺陷——具体为MnBi取代和BiTe反位缺陷——是导致广泛争议的狄拉克点能隙变化的主要原因。通过扫描隧道显微镜/谱学（STM/S）、微区激光角分辨光电子能谱（µ-laser ARPES）和密度泛函理论（DFT）计算，作者证明MnBi缺陷会因诱导反平行磁耦合而显著减小狄拉克能隙，这是由于表面态局域在Bi层附近所致，从而解决了长期存在的实验矛盾。

ABSTRACT

The Dirac point gap at the surface of the antiferromagnetic topological insulator MnBi$_2$Te$_4$ is a highly debated issue. While the early photoemission measurements reported on large gaps in agreement with theoretical predictions, other experiments found vanishingly small splitting of the MnBi$_2$Te$_4$ Dirac cone. Here, we study the crystalline and electronic structure of MnBi$_2$Te$_4$(0001) using scanning tunneling microscopy/spectroscopy (STM/S), micro($μ$)-laser angle resolved photoemission spectroscopy (ARPES), and density functional theory (DFT) calculations. Our topographic STM images clearly reveal features corresponding to point defects in the surface Te and subsurface Bi layers that we identify with the aid of STM simulations as Bi$_ ext{Te}$ antisites (Bi atoms at the Te sites) and Mn$_ ext{Bi}$ substitutions (Mn atoms at the Bi sites), respectively. X-ray diffraction (XRD) experiments further evidence the presence of cation (Mn-Bi) intermixing. Altogether, this affects the distribution of the Mn atoms, which, inevitably, leads to a deviation of the MnBi$_2$Te$_4$ magnetic structure from that predicted for the ideal crystal structure. Our transport measurements suggest that the degree of this deviation varies from sample to sample. Consistently, the ARPES/STS experiments reveal that the Dirac point gap of the topological surface state is different for different samples/sample cleavages. Our DFT surface electronic structure calculations show that, due to the predominant localization of the topological surface state near the Bi layers, Mn$_ ext{Bi}$ defects can cause a strong reduction of the MnBi$_2$Te$_4$ Dirac point gap, given the recently proved antiparallel alignment of the Mn$_ ext{Bi}$ moments with respect to those of the Mn layer. Our results provide a key to puzzle out the MnBi$_2$Te$_4$ Dirac point gap mystery.

研究动机与目标

• 为解决长期以来关于MnBi₂Te₄(0001)中狄拉克点能隙大小的实验争议，该争议在不同测量中从较大值到近乎为零不等。
• 识别并表征可能影响拓扑表面态电子与磁结构的MnBi₂Te₄(0001)中的本征点缺陷。
• 研究缺陷诱导的磁性和结构畸变如何通过改变Mn亚晶格有序性来影响狄拉克能隙。
• 通过从头算计算，将实验观测到的能隙可变性与缺陷特异性电子结构变化相关联。

提出的方法

• 在1.2 K和4.7 K下进行原位扫描隧道显微镜与谱学（STM/S）测量，以成像解理后MnBi₂Te₄(0001)表面及亚表面的点缺陷。
• 在10 K下使用6.3 eV光子能量进行微区激光角分辨光电子能谱（µ-laser ARPES）测量，以探测动量分辨的电子结构和狄拉克锥色散关系。
• 对多晶样品进行X射线衍射（XRD）测量，以确认阳离子（Mn-Bi）的混合情况以及与理想化学计量比的结构偏离。
• 采用投影缀加波（PAW）方法进行密度泛函理论（DFT）计算，使用GGA+U（Ueff = 5.34 eV）和DFT-D3校正以处理范德华相互作用。
• 利用Tersoff-Hamann近似在包含两组七元层和真空的（5×3√3）超胞上模拟STM图像，重点关注表面层中的缺陷构型。
• 计算理想MnBi₂Te₄以及在第二或第六原子层中存在一个MnBi取代的体系的表面电子结构，假设为亚铁磁序，且MnBi磁矩呈反平行耦合。

实验结果

研究问题

• RQ1 MnBi₂Te₄(0001)表面中存在哪些本征点缺陷，它们如何影响观测到的狄拉克点能隙？
• RQ2 MnBi和BiTe缺陷在多大程度上改变了MnBi₂Te₄中的局域磁结构和电子能带色散？
• RQ3 为何不同实验报告的MnBi₂Te₄(0001)狄拉克点能隙差异极大，缺陷诱导效应能否解释这种可变性？
• RQ4 为何拓扑表面态在Bi层附近局域化使其对MnBi缺陷特别敏感？
• RQ5 当引入缺陷时，DFT计算能否再现实验观测到的能隙可变性？

主要发现

• STM图像显示出与BiTe反位缺陷（Bi原子占据Te位）和MnBi取代（Mn原子占据Bi位）相对应的明显特征，存在于表面和亚表面层。
• XRD测量证实存在阳离子（Mn-Bi）混合，表明结构偏离了理想的MnBi₂Te₄晶体结构。
• 输运测量显示磁结构偏离程度在不同样品间存在差异，且与ARPES和STS中的能隙可变性相关。
• µ-laser ARPES和STS数据表明，狄拉克点能隙在不同样品和解理面之间显著变化，与缺陷诱导的能隙抑制一致。
• DFT计算表明，由于MnBi缺陷与Mn层之间存在反平行磁耦合，且表面态局域在Bi层附近，导致狄拉克能隙显著减小。
• 本研究解释了狄拉克能隙测量结果的实验差异，其根源在于样品依赖的缺陷浓度，尤其是MnBi取代的浓度。