[论文解读] Nature of Partial Magnetic Order in the Frustrated Antiferromagnet Gd2Ti2O7

Joseph A. M. Paddison, Andrew B. Cairns+9 more|arXiv (Cornell University)|Jun 16, 2015

Advanced Condensed Matter Physics被引用 9

一句话总结

本研究重新定义了受挫的尖晶石型反铁磁体 Gd2Ti2O7 的磁性基态，通过单晶和高分辨率粉末中子衍射证明，低温相最宜用具有菱形对称性的 1-\mathbf{k} 磁结构描述，而非先前公认的 4-\mathbf{k} 结构。关键发现是有序自旋与无序自旋通过动态自旋涨落强烈耦合，解决了长期以来在漫散射数据中存在的一致性矛盾，并为部分磁有序的理论模型提供了新的实验基础。

ABSTRACT

The frustrated pyrochlore antiferromagnet Gd$_{2}$Ti$_{2}$O$_{7}$ has an unusual partially-ordered magnetic structure at the lowest measurable temperatures. This structure is currently believed to involve four magnetic propagation vectors $\mathbf{k}\in \langle \frac{1}{2} \frac{1}{2} \frac{1}{2} angle^*$ in a cubic 4-$\mathbf{k}$ structure, based on analysis of magnetic diffuse-scattering data [J. Phys.: Condens. Matter 16, L321 (2004)]. Here, we present three pieces of evidence against the 4-$\mathbf{k}$ structure. First, we report single-crystal neutron-diffraction measurements as a function of applied magnetic field, which are consistent with the selective field-induced population of non-cubic magnetic domains. Second, we present evidence from high-resolution powder neutron-diffraction measurements that rhombohedral strains exist within magnetic domains, which may be generated by magneto-elastic coupling only for the alternative 1-$\mathbf{k}$ structure. Finally, we show that the argument previously used to rule out the 1-$\mathbf{k}$ structure is flawed, and demonstrate that magnetic diffuse-scattering data can actually be fitted quantitatively by a 1-$\mathbf{k}$ structure in which spin fluctuations on ordered and disordered magnetic sites are strongly coupled. Our results provide an experimental foundation on which to base theoretical descriptions of partially-ordered states.

研究动机与目标

• 解决受挫的尖晶石型反铁磁体 Gd2Ti2O7 中部分磁有序性质的长期模糊性。
• 通过实验中子衍射数据检验先前提出的 4-\mathbf{k} 磁结构的有效性。
• 确定低温相中的无序自旋是否真正独立，还是与有序自旋耦合。
• 为理解受挫量子磁体中部分磁有序的微观起源，建立一致的实验框架。

提出的方法

• 在施加磁场条件下进行单晶中子衍射，以探测非立方磁结构域的场诱导占据。
• 采用高分辨率粉末中子衍射检测磁结构域内的菱形应变，表明磁致弹性耦合的存在。
• 利用由 \langle \mathbf{S}(0)\cdot\mathbf{S}(r) \rangle_{\rho\sigma} = \frac{1}{N_{\rho}Z_{\rho\sigma}(r)} \sum_{\rho}^{N_{\rho}} \sum_{\sigma}^{Z_{\rho\sigma}(r)} \mathbf{S}_{i}^{\rho} \cdot \mathbf{S}_{j}^{\sigma} 定义的部分自旋关联函数分析磁性漫散射。
• 将平均结构与自旋涨落关联函数分离，以区分布拉格衍射与漫散射的贡献。
• 对磁性漫散射数据进行定量拟合，比较 1-\mathbf{k} 与 4-\mathbf{k} 模型的拟合优度。
• 利用对称性约束表明，平均结构中的自旋间关联为零，因此必须依赖动态涨落实现耦合。

实验结果

研究问题

• RQ1 Gd2Ti2O7 中的 4-\mathbf{k} 磁结构是否与高分辨率中子衍射数据一致，特别是在施加磁场条件下？
• RQ2 磁结构域中的菱形应变是否表明磁致弹性耦合，从而支持 1-\mathbf{k} 结构而非 4-\mathbf{k} 结构？
• RQ3 在 Q ≈ 1.1 Å⁻¹ 处的宽广漫散射特征是否可由 1-\mathbf{k} 结构中有序与无序自旋之间的自旋间涨落解释？
• RQ4 先前模型中假设有序与无序自旋相互独立是否成立，还是存在强烈的动态耦合？
• RQ5 先前用于排除 1-\mathbf{k} 结构的论据在重新分析漫散射数据后是否依然成立？

主要发现

• 在磁场下进行的单晶中子衍射揭示了非立方磁结构域的选择性占据，与 1-\mathbf{k} 结构一致，但与 4-\mathbf{k} 模型的立方对称性矛盾。
• 高分辨率粉末中子衍射检测到磁结构域内的菱形应变，这种应变只能由 1-\mathbf{k} 结构中的磁致弹性耦合引起。
• 用于排除 1-\mathbf{k} 结构的论据存在缺陷，因为它未能考虑有序与无序位点之间动态自旋涨落的影响。
• 磁性漫散射数据可通过具有有序与无序自旋强耦合的 1-\mathbf{k} 结构进行定量拟合，尤其在自旋间关联函数中 r = 3.6 Å 处显示出显著的反铁磁峰。
• 自旋间关联函数在 3.6 Å 处表现出持续的反铁磁峰，可解释在 Q ≈ 1.1 Å⁻¹ 处的宽广漫散射峰，而这一现象无法由 4-\mathbf{k} 模型中无序位点内部的关联所解释。
• 有序与无序位点之间的自旋涨落为动态而非冻结状态，这一结论得到先前中子自旋回声和穆勒磁共振测量的支持，且对 1-\mathbf{k} 结构中的观测耦合至关重要。