[论文解读] Negative-mass exciton polaritons induced by dissipative light-matter coupling in an atomically thin semiconductor

M. Wurdack, Tae Woong Yun+6 more|arXiv (Cornell University)|Apr 8, 2022

Strong Light-Matter Interactions被引用 5

一句话总结

本研究在平面微腔中的单层WS₂中实现了负质量激发子极化激元，其由激子-声子散射和腔光子损耗引起的耗散性光-物质耦合所诱导。异常色散导致极化激元的传播方向与动量方向相反，该现象通过室温下的直接动量分辨测量得到证实，为二维半导体中的非厄米色散工程建立了新平台。

ABSTRACT

Dispersion engineering is a powerful and versatile tool that can vary the speed of light signals and induce negative-mass effects in the dynamics of particles and quasiparticles. Here, we show that dissipative coupling between bound electron-hole pairs (excitons) and photons in an optical microcavity can lead to the formation of exciton polaritons with an inverted dispersion of the lower polariton branch and hence a negative mass. We perform direct measurements of the anomalous dispersion in atomically thin (monolayer) WS$_2$ crystals embedded in planar microcavities and demonstrate that the propagation direction of the negative-mass polaritons is opposite to their momentum. Our study introduces a new concept of non-Hermitian dispersion engineering for exciton polaritons and opens a pathway for realising new phases of quantum matter in a solid state.

研究动机与目标

• 证明原子薄半导体中激子与光子之间的耗散性耦合可在低极化激元分支中诱导反常色散。
• 识别激子-声子散射与腔体损耗是过渡金属二硫属化物微腔中耗散性耦合的物理起源。
• 通过室温下的动量分辨光致发光成像，实验验证负质量极化激元动力学。
• 建立一个包含相干耦合与耗散耦合的非厄米哈密顿量框架，以描述异常极化激元色散。
• 探索该机制在实现新型量子相及稳定固态系统中极化激元凝聚态方面的潜力。

提出的方法

• 采用非厄米有效哈密顿量 $ H = H_0 - iWW^ op $，其中 $ H_0 $ 描述腔光子与激子之间的相干耦合，$ -iWW^ op $ 模拟与外部损耗通道的耗散性耦合。
• 耗散性耦合项 $ ilde{ ho}_{ ext{diss}} $ 源于激子-声子散射与光子损耗的相互作用，由第一性原理计算推导，并通过温度依赖性测量得以验证。
• 利用等离子体增强化学气相沉积（PECVD）制备分布式布拉格反射镜（DBRs），射频磁控溅射和原子层沉积（ALD）制备腔体间隔层，构建平面微腔。
• 将单层WS₂机械转移至等离子体处理后的DBR衬底上，并通过PMMA盖层保护，以保持其光学质量。
• 采用频率倍频的Nd:YAG激光器（532 nm，2.33 eV）进行动量分辨光致发光光谱测量，检测通过Andor Shamrock 500i光谱仪与EMCCD相机完成。
• 腔体Q值超过 $ 10^3 $，实现了高精细度的极化激元色散测量，并在 $ k=0 $ 处能量极小值附近直接观测到异常色散。

实验结果

研究问题

• RQ1 单层WS₂微腔中的耗散性光-物质耦合是否可导致低极化激元分支出现反常色散？
• RQ2 所观测到的异常色散的微观起源是什么？激子-声子散射与腔体损耗在其中起到何种作用？
• RQ3 激发子极化激元的负质量行为是否在与动量方向相反的可测量输运动力学中体现？
• RQ4 温度如何影响耗散性耦合强度及由此产生的色散异常？
• RQ5 一个同时包含相干与耗散耦合的非厄米哈密顿量能否准确描述实验观测结果？

主要发现

• 在单层WS₂微腔的低极化激元分支中直接观测到反常色散，证实了负质量激发子极化激元的形成。
• 极化激元沿与动量方向相反的方向传播，这是负有效质量的典型特征，通过室温下的动量分辨光致发光测量得以证实。
• 温度依赖性测量表明，激子-声子散射对耗散性耦合至关重要，因为异常色散在低温下减弱。
• 耗散性耦合强度 $ g $ 与相干耦合强度 $ V $ 相当，从而实现显著的色散工程效应。
• 第一性原理计算证实，非厄米哈密顿量中非对角线耗散项源于激子与光子衰减通道的混合。
• 所观测行为具有鲁棒性，预计在其他二维半导体（如III/V族半导体、钙钛矿和有机半导体）中亦可实现，因其普遍存在的激子-声子耦合与损耗机制。