[论文解读] Negative-pressure-induced helimagnetism in ferromagnetic cubic perovskites Sr$_{1-x}$Ba$_{x}$CoO$_{3}$

Hideaki Sakai, Shigeyuki Yokoyama+10 more|arXiv (Cornell University)|Aug 28, 2018

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用 4

一句话总结

本研究证明，在铁磁立方钙钛矿 Sr1-xBaxCoO3 中，各向同性晶格膨胀导致在 x ≈ 0.4 附近发生向非公度螺旋磁序的转变，该转变由铁磁双交换与反铁磁超交换之间的竞争驱动。中子衍射显示非公度磁散射，其传播矢量 Q ≈ (0.079, 0.079, 0.079)，而第一性原理计算证实存在向具有 [δδδ] 对称性的螺旋磁基态的一级相变，凸显了能带宽度调控在稳定拓扑非平庸磁性相中的作用。

ABSTRACT

Helimagnetic materials are identified as promising for novel spintronic applications. Since helical spin order is manifested as a compromise of competing magnetic exchange interactions, its emergence is limited by unique constraints imposed by the crystalline lattice and the interaction geometries, as exemplified by the multiferroic perovskite manganites with large orthorhombic distortion. Here we show that a simple cubic perovskite SrCoO$_3$ with room-temperature ferromagnetism has the potential to host helimagnetic order upon isotropic lattice expansion. Increasing the Ba content $x$ in Sr$_{1-x}$Ba$_x$CoO$_3$ continuously expands the cubic lattice, eventually suppressing the ferromagnetic order near $x$=0.4, where helimagnetic correlations are observed as incommensurate diffuse magnetic scattering by neutron diffraction measurements. The emergence of helimagnetism is semi-quantitatively reproduced by first-principles calculations, leading to the conjecture that a simple cubic lattice with strong $d$-$p$ hybridisation can exhibit a variety of novel magnetic phases originating from competing exchange interactions.

研究动机与目标

• 通过与 Ba 的固溶体研究，探究各向同性晶格膨胀对铁磁性 SrCoO3 中螺旋磁序的产生机制。
• 确定晶格尺寸与能带宽度在立方钙钛矿钴氧化物中稳定竞争磁性相的作用。
• 探索 Sr1-xBaxCoO3 薄膜在基于螺旋磁性和铁磁性相的应变工程自旋电子器件中的潜在应用。
• 利用第一性原理计算阐明螺旋磁不稳定性背后的微观起源。

提出的方法

• 采用高压技术合成单晶 Sr1-xBaxCoO3 (0 ≤ x ≤ 0.4)，实现具有受控晶格膨胀的固溶体。
• 通过 SQUID 磁力计、比热测量和中子衍射，测量磁性和电子性质，以探测磁序与相变行为。
• 在倒空间中进行中子衍射，检测非公度磁散射，利用线型轮廓与高斯拟合提取传播矢量 Q = (δ, δ, δ)，其中 δ = 0.079(5)。
• 采用第一性原理密度泛函理论 (DFT) 计算，研究总能量随磁传播矢量与晶格常数的变化，识别螺旋磁态与铁磁态的能量极小值。
• 比较 [δδδ] 与 [00δ] 传播矢量的能量景观，确定最稳定的螺旋磁结构。
• 通过磁峰半高全宽 (HWHM) 分析磁关联长度，得出在 x = 0.4 时约为 12 Å。

实验结果

研究问题

• RQ1 Sr1-xBaxCoO3 中的各向同性晶格膨胀如何影响其铁磁基态的稳定性？
• RQ2 在 x ≈ 0.4 附近出现的磁序的性质与对称性是什么？它与母体 SrCoO3 铁磁体有何不同？
• RQ3 第一性原理计算能否再现观测到的非公度螺旋磁关联并预测最优传播矢量？
• RQ4 螺旋磁不稳定的微观起源是什么？特别是双交换与超交换机制之间的竞争如何作用？
• RQ5 由晶格膨胀调控的能带宽度如何控制铁磁与螺旋磁相之间的转变？

主要发现

• Sr1-xBaxCoO3 的立方晶格常数随 Ba 含量单调增加，在 x = 0.4 时达到 a = 3.85 Å，表明发生了各向同性晶格膨胀。
• 铁磁转变温度 TC 随 x 增加而连续降低，并在 x ≈ 0.4 附近消失，此时出现螺旋磁关联。
• 中子衍射检测到非公度磁散射，其传播矢量为 Q = (0 0 1) ± (δ δ δ)，其中 δ = 0.079(5)，对应周期约 28 Å。
• 磁关联长度估计约为 12 Å，表明短程螺旋磁序，可能源于 FM-HM 相边界附近的强量子涨落。
• 第一性原理计算表明，随着晶格常数增加，[δδδ] 传播矢量的全局能量极小值出现在 δ ≈ 0.1 处，与实验观测一致。
• 计算得到的能量景观显示 [δδδ] 螺旋磁态比 [00δ] 更稳定，前者能量更低约 10 meV/化学式单位，与观测到的非公度序一致。