[论文解读] Neural Network Based in Silico Simulation of Combustion Reactions

Jinzhe Zeng, Liqun Cao+3 more|arXiv (Cornell University)|Nov 27, 2019

Machine Learning in Materials Science参考文献 85被引用 21

一句话总结

该论文提出了一种基于DFT数据进行训练的深度神经网络势函数，可实现高精度、飞秒时间尺度的反应分子动力学模拟，适用于大规模系统（数百个原子）中的燃烧反应。该方法在能量和力的预测上达到DFT水平的精度，同时比传统DFT快几个数量级，从而实现了对H2和CH4燃烧反应的详细机理洞察，且无需预设反应坐标。

ABSTRACT

Understanding and prediction of the chemical reactions are fundamental demanding in the study of many complex chemical systems. Reactive molecular dynamics (MD) simulation has been widely used for this purpose as it can offer atomic details and can help us better interpret chemical reaction mechanisms. In this study, two reference datasets were constructed and corresponding neural network (NN) potentials were trained based on them. For given large-scale reaction systems, the NN potentials can predict the potential energy and atomic forces of DFT precision, while it is orders of magnitude faster than the conventional DFT calculation. With these two models, reactive MD simulations were performed to explore the combustion mechanisms of hydrogen and methane. Benefit from the high efficiency of the NN model, nanosecond MD trajectories for large-scale systems containing hundreds of atoms were produced and detailed combustion mechanism was obtained. Through further development, the algorithms in this study can be used to explore and discovery reaction mechanisms of many complex reaction systems, such as combustion, synthesis, and heterogeneous catalysis without any predefined reaction coordinates and elementary reaction steps.

研究动机与目标

• 开发一种机器学习势函数，实现对燃烧反应的DFT级精度。
• 利用神经网络势函数实现大规模系统（数百个原子）的长时间尺度反应分子动力学模拟（纳秒级）。
• 在不依赖预设反应坐标或基元步骤的前提下，探索燃烧、合成及催化中的复杂反应机理。
• 从DFT计算构建参考数据集，以训练鲁棒且可迁移的神经网络势函数。

提出的方法

• 从H2和CH4燃烧系统的高水平DFT计算中构建了两套参考数据集。
• 使用图神经网络训练模型，以实现对势能和原子受力的DFT精度预测。
• 通过与DFT数据对比，对神经网络势函数在能量和力预测方面的性能进行验证。
• 在大规模系统中使用训练好的神经网络势函数执行反应分子动力学模拟。
• 模拟时间尺度达到纳秒级，以捕捉复杂的反应路径。
• 该方法无需预设反应坐标，从而可发现未知的反应机理。

实验结果

研究问题

• RQ1 基于DFT数据训练的神经网络势函数能否在燃烧反应中实现DFT级精度？
• RQ2 此类势函数能否实现对大规模系统（数百个原子）的纳秒级反应分子动力学模拟？
• RQ3 该方法能否在不预先假设反应坐标的情况下，揭示H2和CH4燃烧中的详细反应机理？
• RQ4 该方法在多大程度上可推广至其他复杂反应体系，如催化或合成反应？

主要发现

• 神经网络势函数在预测势能和原子受力方面达到了DFT级精度。
• 该方法实现了对数百个原子系统在纳秒时间尺度上的反应分子动力学模拟，这在标准DFT下是计算上不可行的。
• 成功揭示了H2和CH4燃烧的详细机理，包括关键中间体和过渡态。
• 该方法无需预设反应坐标，从而能够发现复杂且非平凡的反应路径。
• 训练后的模型在不同系统尺寸和构型下表现出良好的可迁移性和鲁棒性。