[论文解读] Neutron Diffuse Scattering from Polar Nanoregions in the Relaxor Pb(Mg1/3Nb2/3)O3

Kazuma Hirota, Zuo‐Guang Ye+3 more|arXiv (Cornell University)|Sep 21, 2001

Ferroelectric and Piezoelectric Materials被引用 24

一句话总结

本文提出了一种相位移缩放的软模模型，以解决弛豫体Pb(Mg1/3Nb2/3)O3（PMN）中中子漫散射强度与铁电软模预期行为之间长期存在的不一致问题。该模型引入了两种原子位移分量：一种来自软模凝聚（满足质心条件），另一种来自极性纳米区（PNR）沿其极轴的均匀位移。关键结果是，该模型成功解释了观测到的漫散射强度，调和了相互矛盾的实验数据，并为极性纳米区的微观起源提供了依据。

ABSTRACT

We have studied the neutron diffuse scattering in the relaxor PMN. The diffuse scattering appears around the Burns temperature (~620K), indicating its origin from the polar nanoregions (PNR). While the relative diffuse intensities are consistent with previous reports, they are entirely different from those of the lowest-energy TO phonon. Because of that, it has been considered that this TO mode could not be the ferroelectric soft mode. Recently, a neutron scattering study has unambiguously shown that the TO mode does soften on cooling. If the diffuse scattering in PMN originates from the soft mode condensation, then the atomic displacements must satisfy the center of mass condition. But, the atomic displacements determined from diffuse scattering intensities do not fulfill this condition. To resolve this contradiction, we propose a simple model in which the total atomic displacement consists of two components: $δ_{CM}$ is created by the soft mode condensation, satisfying the center of mass condition, and, $δ_{shift}$ represents a uniform displacement of the PNR along their polar direction relative to the surrounding (unpolarized) cubic matrix. Within this framework, we can successfully describe the neutron diffuse scattering intensities observed in PMN.

研究动机与目标

• 解决PMN中观测到的中子漫散射强度与铁电软模预期行为之间的矛盾。
• 解释为何(101)、(200)和(300)附近的漫散射相对强度与最低能量横光学（TO）声子模的强度存在差异。
• 调和软模观测到的软化与漫散射数据之间的矛盾，这些数据曾导致认为TO模不可能是软模的结论。
• 提出弛豫体PMN中极性纳米区（PNR）形成与行为的微观机制。
• 阐明极性纳米区相位移的起源，并解释其为何与极化方向一致。

提出的方法

• 采用三轴中子散射技术，在单晶PMN中测量了宽温度范围内的漫散射强度。
• 该模型将原子位移分解为两部分：δ_CM（来自软模凝聚，满足质心条件）和δ_shift（PNR沿其极向的均匀位移）。
• 总位移建模为δ_total = δ_CM + δ_shift，其中δ_shift在单个PNR内均匀，但在不同PNR之间变化。
• 该模型不包含可调参数，且受观测到的漫散射强度以及近期中子研究证实的TO模软化约束。
• 相位移方向被约束为与PNR极化方向平行，这是基于对称性以及最小化与晶格畸变之间库仑相互作用的要求。
• 该模型在不同Q矢量和温度下与中子散射实验数据进行对比，尤其关注(101)、(200)和(300)附近区域。

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管TO模已被证实为软模，为何PMN中漫散射的相对强度与最低能量横光学（TO）声子模的强度存在差异？
• RQ2 如果原子位移不满足质心条件，如何能一致地用软模凝聚解释在Burns温度T_d ≈ 620 K时出现的漫散射？
• RQ3 极性纳米区中相位移（δ_shift）的物理起源是什么？为何其方向总是与极化方向平行？
• RQ4 Mg2+与Nb5+阳离子分布的局域非均匀性如何影响PNR的形成与取向？
• RQ5 是否能通过一个同时包含软模凝聚与PNR位移的模型，定量描述漫散射强度？

主要发现

• PMN中的漫散射在低于Burns温度T_d ≈ 620 K时开始增强，证实了极性纳米区（PNR）的形成。
• (101)、(200)和(300)附近的漫散射相对强度与Vakhrushev等人先前的报道一致，但与最低能量TO声子模的强度存在显著差异。
• 相位移缩放的软模凝聚模型无需可调参数即可成功描述观测到的中子漫散射强度。
• 来自漫散射的原子位移不满足质心条件，这解释了其与软模解释之间先前存在的矛盾。
• 该矛盾被归因于沿极向的均匀PNR位移（δ_shift），其与软模位移（δ_CM）不同。
• 相位移被发现与PNR极化方向平行，表明其微观起源可能与阳离子非均匀性引起的局域电场梯度有关。