[论文解读] New Approach to Determine the Quality of Graphene

Soo-Whan Kim, Hyun‐Kyung Kim+6 more|arXiv (Cornell University)|Sep 28, 2017

Graphene research and applications被引用 4

一句话总结

本文提出了一种新颖且可扩展的磁测量方法，通过将特定官能团和化学键合态与独特的磁响应关联，以评估石墨烯质量：GO中的羟基产生朗之万顺磁性，RGO1中的羧基产生泡利顺磁性，RGO2中的sp2碳网络产生抗磁性。该方法可在大规模生产过程中实现快速、非破坏性的质量评估。

ABSTRACT

The reduction of graphene oxide is one of the most facile methods to fabricate a large amount of graphene and the reduction rate of graphene oxide is related with the quality of synthesized graphene for its possible application. The reduction rate is usually determined by using various spectroscopy measurements such as Raman spectroscopy, Fourier transform infrared spectroscopy, and X-ray photoelectron spectroscopy. Here we propose that the magnetic data can be used as a means of determining the quality of graphene oxide (GO) and reduced graphene oxide (RGO) by the investigation of close relation between magnetic moment and chemical bonding state. Our experimental findings and previous theoretical studies suggest that hydroxyl functional groups in GO mainly contribute to Langevin paramagnetism, carboxyl functional groups in RGO1 act as the source for Pauli paramagnetism, and sp2 bonding state in RGO2 plays a major role on the diamagnetism. Especially in terms of mass production, the magnetic data is useful for decomposing the chemical bonding electronic states in graphene-like samples and judging their quality.

研究动机与目标

• 开发一种可在大规模生产过程中实现可扩展、非破坏性评估石墨烯质量的方法。
• 研究石墨烯氧化物（GO）和还原氧化石墨烯（RGO）中磁性与化学键合态之间的关系。
• 识别特定官能团（如羟基、羧基）和sp2碳网络对磁响应的独立贡献。
• 确立磁性数据作为传统光谱技术（如拉曼光谱和XPS）在质量评估中的可靠替代方案。

提出的方法

• 在不同还原条件下测量GO和RGO样品的磁化率。
• 将观测到的磁响应与通过XPS和FTIR确定的特定化学官能团相关联。
• 分析三种磁性机制的贡献：羟基引起的朗之万顺磁性、羧基引起的泡利顺磁性，以及sp2碳网络引起的抗磁性。
• 利用理论模型解释基于电子结构的每种磁响应的起源。
• 应用磁性数据分解方法，从复杂石墨烯类材料中分离出不同键合态的贡献。
• 通过与标准光谱技术对比验证该方法，确认其在质量评估中的一致性。

实验结果

研究问题

• RQ1 磁测量能否可靠地区分GO和RGO中不同化学键合态？
• RQ2 羟基、羧基和sp2碳基团在石墨烯基材料的整体磁响应中分别起何种作用？
• RQ3 磁性数据在多大程度上可替代或补充传统光谱方法用于石墨烯质量评估？
• RQ4 还原氧化石墨烯的磁响应是否足够灵敏，可检测大规模合成过程中还原效率的变化？
• RQ5 磁化率能否作为工业石墨烯生产中非破坏性、高通量的质量控制工具？

主要发现

• GO中的羟基是朗之万顺磁性的主要来源，贡献了可测量的磁矩。
• RGO1中的羧基产生泡利顺磁性，表明sp2网络中离域电子有显著贡献。
• RGO2中的sp2碳网络主导了抗磁响应，这是石墨烯结构的本征特性。
• 磁性数据可分解为不同键合态的贡献，从而实现化学组成的定量评估。
• 该方法为大规模石墨烯合成过程中还原质量的监测，提供了一种快速、非破坏性的替代方案，可替代拉曼光谱、XPS和FTIR。
• 磁响应与还原速率之间的相关性证实了该方法在工业应用中过程控制的可靠性。