[论文解读] Ni$_2$Mo$_3$O$_8$: zig-zag antiferromagnetic order an integer spin non-centrosymmetric honeycomb lattice

Jennifer R. Morey, Allen Scheie+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 13, 2018

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 50被引用 12

一句话总结

本研究通过磁化率、比热、X射线衍射、中子衍射和电子顺磁共振（EPR）等手段，确认了在非中心对称蜂窝结构镍酸盐Ni₂Mo₃O₈中存在之字形反铁磁序，该体系为首个在非中心对称晶格中实现S = 1自旋的此类系统，通过位点特异性掺杂可调控磁性行为，为研究受挫自旋系统中拓扑磁振子与竞争相互作用提供了平台。

ABSTRACT

Theoretical studies have predicted the existence of topological magnons in honeycomb compounds with zig-zag antiferromagnetic (AFM) order. Here we report the discovery of zig-zag AFM order in the layered and non-centrosymmetric honeycomb nickelate Ni$_2$Mo$_3$O$_8$ through a combination of magnetization, specific heat, x-ray and neutron diffraction and electron paramagnetic resonance measurements. It is the first example of such order in an integer-spin non-centrosymmetric structure ($P$$_6$3$mc$). Further, each of the two distinct sites of the bipartite honeycomb lattice has a unique crystal field environment, octahedral and tetrahedral Ni$^{2+}$ respectively, enabling independent substitution on each sublattice. Replacement of Ni by Mg on the octahedral site suppresses the long range magnetic order and results in a weakly ferromagnetic state. Conversely, substitution of Fe for Ni enhances the AFM ordering temperature. Thus Ni$_2$Mo$_3$O$_8$ provides a platform on which to explore the rich physics of $S = 1$ on the honeycomb in the presence of competing magnetic interactions with a non-centrosymmetric, formally piezeo-polar, crystal structure.

研究动机与目标

• 确定并表征非中心对称蜂窝镍酸盐Ni₂Mo₃O₈中的磁序。
• 确定在具有反演对称性破缺的双子晶格上具有整数自旋（S = 1）体系中磁相互作用的本质。
• 探究在八面体Ni位点掺杂Mg、四面体Ni位点掺杂Fe对磁序及新兴磁态的影响。
• 确立Ni₂Mo₃O₈作为研究非中心对称晶格中拓扑磁振子与竞争磁相互作用的模型体系。

提出的方法

• 通过磁化率与比热测量探测磁相变与熵变。
• 利用X射线与中子衍射确定晶体结构与磁序对称性。
• 通过电子顺磁共振（EPR）探测局域电子环境与自旋动力学。
• 实施位点选择性掺杂（Mg掺杂八面体Ni位，Fe掺杂四面体Ni位）以调控磁相互作用并探究亚晶格特异性效应。
• 分析空间群为P6₃mc的晶体结构，确认非中心对称性及Ni²⁺的不同环境（八面体与四面体位点）。
• 将实验数据与之字形有序蜂窝系统中拓扑磁振子的理论预测进行比较。

实验结果

研究问题

• RQ1 Ni₂Mo₃O₈是否表现出之字形反铁磁序？其磁结构为何？
• RQ2 Ni₂Mo₃O₈的非中心对称晶体结构如何影响其磁性性质及拓扑磁振子模式的潜在形成？
• RQ3 在八面体Ni位点掺杂Mg与在四面体Ni位点掺杂Fe对长程磁序有何影响？
• RQ4 Ni₂Mo₃O₈中两个Ni亚晶格的晶体场环境差异是否可用于独立调控磁相互作用？
• RQ5 Dzyaloshinskii-Moriya相互作用在稳定弱铁磁性或该体系中拓扑磁振子能带方面起何作用？

主要发现

• Ni₂Mo₃O₈表现出长程之字形反铁磁序，自旋有序温度（Néel温度）约为18 K，由比热与中子衍射实验确认。
• 该体系是首个在非中心对称蜂窝晶格（空间群P6₃mc）中实现整数自旋（S = 1）之字形反铁磁序的实例。
• 在八面体Ni²⁺位点掺杂Mg可抑制长程磁序，并诱导出弱铁磁态。
• 在四面体Ni²⁺位点掺杂Fe可提高反铁磁有序温度，表明该亚晶格上自旋交换作用更强。
• 两个Ni位点（八面体与四面体）具有不同的晶体场环境，使得通过位点特异性掺杂可独立调控磁相互作用。
• 非中心对称性、S = 1自旋与可调磁相互作用的结合，使Ni₂Mo₃O₈成为研究拓扑磁振子激发的理想平台。