[论文解读] Non-Enzymatic Graphene-Based Biosensors for Continuous Glucose Monitoring

Mohamed Serry, Mahmoud A.S. Sakr|arXiv (Cornell University)|Sep 4, 2015

Electrochemical sensors and biosensors参考文献 46被引用 3

一句话总结

本论文提出了一种无需介体、非酶促的石墨烯-肖特基结生物传感器，用于连续葡萄糖监测，利用界面能带相互作用实现对葡萄糖的高灵敏度、高稳定性及抗干扰检测。该传感器在0至15 mmol/L范围内表现出线性响应，检测限为0.5 mmol/L，为传统酶促系统因漂移和不稳定性而受限的问题提供了稳健的替代方案。

ABSTRACT

A novel mediator-free, non-enzymatic electrochemical sensor, based on a graphene-Schottky junction, was fabricated for glucose detection. The sensor offers a promising alternative to the conventional enzyme-catalyzed electrochemical continuous glucose monitoring systems (CGM), as it overcomes many of the drawbacks attributed to the enzymatic nature; namely, irreversibility, drift, and interference with body fluids, which affect their accuracy, reliability and longevity. Enhanced performance of the sensors is demonstrated through the band interaction at the graphene-Schottky junction, which yields stronger forward/reverse currents in response to 50 μL glucose drop. Under optimized conditions, the linear response of the sensor to glucose concentration was valid in the range from 0 to 15 mmol/L with a detection limit of 0.5 mmol/L. The results indicated that the proposed sensor provided a highly sensitive, more facile method with good reproducibility for continuous glucose detection.

研究动机与目标

• 开发一种稳定、无酶的葡萄糖传感器，用于连续监测，以克服传统酶促系统存在的局限性。
• 通过使用石墨烯-肖特基结实现直接电子转移，消除对葡萄糖氧化酶的依赖。
• 提高传感器的使用寿命、准确性，并增强对生物液体中干扰物的抵抗能力。
• 在生理葡萄糖浓度范围内实现高灵敏度和良好的可重复性。
• 展示一种基于界面能带相互作用的无介体电化学检测机制。

提出的方法

• 通过在半导体基底上沉积石墨烯层，形成异质结，制备石墨烯-肖特基结。
• 利用石墨烯-半导体结处的界面能带排列，调节葡萄糖存在下的电荷转移行为。
• 采用循环伏安法和 chronoamperometry 测量葡萄糖暴露引起的正向和反向电流响应。
• 在优化条件下，滴加50 µL葡萄糖溶液，评估其实时电化学响应。
• 采用线性扫描伏安法评估传感器在不同葡萄糖浓度（0–15 mmol/L）下的响应。
• 通过在受控条件下重复测量，评估检测限和可重复性。

实验结果

研究问题

• RQ1 非酶促石墨烯-肖特基结传感器是否能在无介体或酶的情况下实现可靠且灵敏的葡萄糖检测？
• RQ2 石墨烯-半导体结处的界面能带相互作用如何增强电子转移以实现葡萄糖传感？
• RQ3 该传感器在生理条件下的线性动态范围和检测限是多少？
• RQ4 与传统酶促连续葡萄糖监测系统相比，该传感器在稳定性和抗干扰能力方面表现如何？
• RQ5 该传感器在多次重复测量中保持可重复性的程度如何？

主要发现

• 传感器在0至15 mmol/L的葡萄糖浓度范围内表现出线性响应，证明其适用于临床监测。
• 检测限达到0.5 mmol/L，表明对生理葡萄糖水平具有高灵敏度。
• 葡萄糖暴露后，石墨烯-肖特基结产生更强的正向和反向电流，证实了有效的电荷转移调制。
• 传感器表现出良好的可重复性，表明在多次测量中性能一致。
• 无介体设计消除了对酶的依赖，减少了因变性、漂移以及生物液体干扰引起的问题。
• 异质结界面处的能带相互作用对于提升灵敏度并实现直接电化学检测至关重要。