[论文解读] Non-hexagonal lattices from a two species interacting system

Senping Luo, Xiaofeng Ren+1 more|arXiv (Cornell University)|Feb 25, 2019

Block Copolymer Self-Assembly参考文献 15被引用 5

一句话总结

本文研究了一类具有非对称长程相互作用的双组分体系，用于建模三嵌段共聚物，表明最低能量构型会根据控制参数 $b$ 产生非六边形晶格——矩形、正方形或菱形。关键结果是，仅当 $b=1$ 时才会出现六边形晶格，这与单组分体系中六边形序是普遍现象形成鲜明对比。

ABSTRACT

A two species interacting system motivated by the density functional theory for triblock copolymers contains long range interaction that affects the two species differently. In a two species periodic assembly of discs, the two species appear alternately on a lattice. A minimal two species periodic assembly is one with the least energy per lattice cell area. There is a parameter $b$ in $[0,1]$ and the type of the lattice associated with a minimal assembly varies depending on $b$. There are several thresholds defined by a number $B=0.1867...$ If $b \in [0, B)$, a minimal assembly is associated with a rectangular lattice whose ratio of the longer side and the shorter side is in $[\sqrt{3}, 1)$; if $b \in [B, 1-B]$, a minimal assembly is associated with a square lattice; if $b \in (1-B, 1]$, a minimal assembly is associated with a rhombic lattice with an acute angle in $[\fracπ{3}, \fracπ{2})$. Only when $b=1$, this rhombic lattice is a hexagonal lattice. None of the other values of $b$ yields a hexagonal lattice, a sharp contrast to the situation for one species interacting systems, where hexagonal lattices are ubiquitously observed.

研究动机与目标

• 理解具有组分间非对称相互作用的三嵌段共聚物中周期性微相分离的出现机制。
• 在具有长程相互作用的双组分体系中，识别最低能量晶格结构（矩形、正方形、菱形）。
• 确定晶格类型如何依赖于控制参数 $b \in [0,1]$，该参数调控相互作用的非对称性。
• 解释为何在双组分体系中六边形晶格不会像在单组分模型中那样普遍作为基态出现。
• 建立不同晶格类型最小化自由能泛函的严格条件。

提出的方法

• 在 $\mathbb{C}/\Lambda$ 上建立变分问题，其中 $\Lambda$-周期集 $\Omega_1, \Omega_2$ 分别代表两种组分，且受固定平均面积 $\omega_1, \omega_2$ 的约束。
• 定义一个自由能泛函 $\mathcal{J}_\Lambda$，结合了边界项和通过对称矩阵 $\gamma$ 表征的长程相互作用项。
• 利用晶格对偶性和复分析分析能量泛函，特别关注参数 $b$ 在决定相互作用非对称性中的作用。
• 应用艾森斯坦级数和θ函数的渐近展开与不等式，以界定候选晶格间能量差异。
• 引入阈值参数 $B \approx 0.1867$ 将 $b$ 区间划分为若干部分，用于分类最小化晶格类型。
• 使用严格估计和级数展开，证明 $T(y) > 0$ 对所有 $y \in [\beta, \sqrt{3}]$ 成立，从而支持非六边形晶格的稳定性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在具有非对称长程相互作用的双组分相互作用体系中，何种晶格结构使自由能达到最小？
• RQ2 为何在此双组分体系中六边形序无法作为基态出现，而单组分模型中却普遍存在？
• RQ3 控制参数 $b$ 如何调控最低能量构型中矩形、正方形与菱形晶格之间的转变？
• RQ4 相互作用非对称性在破坏通常促使自组织体系趋向六边形序的对称性中起到何种作用？
• RQ5 在何种条件下，锐角位于 $[\pi/3, \pi/2)$ 区间的菱形晶格为全局最小化器？

主要发现

• 当 $b \in [0, B)$ 且 $B \approx 0.1867$ 时，最低能量构型对应于长宽比在 $[\sqrt{3}, 1)$ 范围内的矩形晶格。
• 当 $b \in [B, 1-B]$ 时，最低能量态为正方形晶格。
• 当 $b \in (1-B, 1]$ 时，最低能量晶格为锐角位于 $[\pi/3, \pi/2)$ 区间的菱形晶格，仅在 $b=1$ 时趋近六边形晶格。
• 对于任意 $b \in [0,1)$，六边形晶格均非基态，这与单组分体系中六边形序普遍存在的现象形成鲜明对比。
• 通过级数展开与不等式，严格界定了竞争晶格间的能量差异，证明了在所有参数区域内非六边形晶格的稳定性。