[论文解读] Non-Thermal Aging of Supercooled Liquids in Optical Cavities

Muhammad R. Hasyim, Arianna Damiani+1 more|arXiv (Cornell University)|Mar 16, 2026

Material Dynamics and Properties被引用 0

一句话总结

该论文表明将过冷液置于光学腔中通过选择性泵浦振动模态实现非热 aging，有效冷却结构并在不加热浴的情况下减缓 aging。

ABSTRACT

Aging is a hallmark of disordered materials such as glasses, plastics, and pharmaceuticals, where it often limits long-term stability and performance. In practice, aging is controlled through global parameters like temperature or pressure, which act uniformly on the entire system. Here we introduce a fundamentally different approach, using light confined in optical cavities as a precise and selective tool to guide aging dynamics. We show that a supercooled liquid coupled to an optical cavity undergoes non-thermal aging, where aging is induced by light without a thermal quench. Light selectively pumps fast vibrational modes while the bath temperature remains unchanged, reshaping the slow structural dynamics of the liquid. The cavity-coupled liquid thereby behaves as if it were structurally colder than its surroundings. Exploiting this effective structural cooling together with the timescale separation, we introduce cavity configurational feedback ($\mathrm{C^2F}$) cooling, which uses cavity coupling to reach progressively lower structural temperatures. Our results establish a connection between glass physics and strong light-matter interactions and open a new route toward optical control of aging, glass formation, and nonequilibrium materials dynamics.

研究动机与目标

• 使用光在光学腔中而非热力学态变化来控制无序材料 aging 的新方法的动机。
• 证明强光-物质耦合选择性激发振动模态并重塑缓慢的结构动力学，而不改变浴温。
• 证明在腔耦合下的 aging 遵循可从平衡数据通过虚构温度预测的普适玻璃松弛行为。
• 引入一个协议（Cavity Configurational Feedback，C2F）以通过腔驱动的能量交换逐步获取更低的结构温度。

提出的方法

• 对被限制在 Fabry–Pérot 腔中的偶极活性扩展 Kob–Andersen 玻璃态物进行建模并使用腔分子动力学进行模拟。
• 通过红外光谱显示 Rabi 劈裂和极化子形成来验证强耦合。
• 通过中间散射函数分析 aging，并定义结构弛豫时间以量化腔诱导的减慢。
• 使用平衡关系和 Rosenfeld–Tarazona 比例将势能变化映射到振动与结构虚构温度。
• 在不同耦合强度和等待时间下，使用正则化最小二乘框架重构材料时间 hλ(t)。
• 应用 Tool–Narayanaswamy（TN） aging 模型将腔驱动的动态与平衡弛豫数据连接起来。

实验结果

研究问题

• RQ1 腔内的强光-物质耦合是否能在不改变浴温的情况下非热地改变过冷液的 aging 动力学？
• RQ2 腔对快速振动动力学与缓慢结构松弛之间的时间尺度分离有何影响？
• RQ3 在腔耦合下的 aging 是否可通过时间重参数化描述并映射到如虚构温度等平衡 aging 概念？
• RQ4 是否可以设计利用腔诱导冷却的反馈协议（C2F）以达到更低的构型态状态？
• RQ5 腔驱动的 aging 动力学是否会像热淬火玻璃那样坍缩到普适 aging 轨迹？

主要发现

• 更强的光-物质耦合在腔中减慢结构弛豫，表现出随等待时间的减慢，指示 aging。
• 减慢效应可持续到约 2.5 ns，且即使离共振也存在，显示非热 aging 的鲁棒性。
• 振动虚构温度上升，而结构虚构温度降低到低于浴温，指示对结构子系统的非热冷却。
• 在材料时间重参数化下归一化的 ISF 收敛到统一主曲线，呈现拉伸指数形式 Φk(h)=e−hβ，β 约为 0.55。
• Tool–Narayanaswamy 建模使用在瞬时虚构温度下评估的平衡弛豫数据，定量再现观测到的腔驱动 aging。
• 通过循环腔激活与浴温反馈，C2F 冷却可将系统从室温驱动至玻璃态（约 32 K），实现快速构造冷却。