[论文解读] Nonequilibrium-DMFT based RIXS investigation of the two-orbital Hubbard model

Philipp Werner, Steven Johnston+1 more|arXiv (Cornell University)|Dec 18, 2020

Physics of Superconductivity and Magnetism参考文献 26被引用 11

一句话总结

该论文提出了一种基于非平衡动力学平均场理论（DMFT）的方法，用于计算双轨道莫特绝缘体中的共振非弹性X射线散射（RIXS）谱，模拟光激发后的时间分辨RIXS。结果表明，RIXS信号对Hubbard能带的非平衡布居极为敏感，可通过时间延迟探测脉冲揭示双激发子、三激发子和电荷载流子的实时动力学行为。

ABSTRACT

Resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) detects various types of high- and low-energy elementary excitations in correlated solids, and this tool will play an increasingly important role in investigations of time-dependent phenomena in photo-excited systems. While theoretical frameworks for the computation of equilibrium RIXS spectra are well established, the development of appropriate methods for nonequilibrium simulations are an active research field. Here, we apply a recently developed nonequilibrium dynamical mean field theory (DMFT) based approach to compute the RIXS response of photo-excited two-orbital Mott insulators. The results demonstrate the feasibility of multi-orbital nonequilibrium RIXS calculations and the sensitivity of the quasi-elastic fluorescence-like features and d-d excitation peaks on the nonequilibrium population of the Hubbard bands.

研究动机与目标

• 开发一种适用于多轨道关联体系中非平衡RIXS的计算可行框架。
• 研究光激发如何通过改变Hubbard能带和中间态的布居来影响RIXS谱。
• 展示RIXS信号对非平衡准粒子布居（包括双激发子和三激发子）的敏感性。
• 利用时间延迟RIXS探测脉冲追踪局域激发的超快演化过程。
• 将该方法与平衡结果进行对比，评估非交叉近似（NCA）等近似方法的影响。

提出的方法

• 该方法采用非平衡DMFT框架，通过与核心轨道和d轨道耦合的经典激光场显式模拟时间依赖的RIXS探测脉冲。
• RIXS信号通过时间依赖的相关函数 Dα,σ,σ′(t, t′) = −i⟨TC Pασ(t)P†ασ′(t′)⟩ 计算，其中 Pασ = c†σ dασ。
• 杂质求解器采用非交叉近似（NCA）计算DMFT自能和光子发射率。
• 通过具有盒形态密度的费米子 bath 模拟空穴寿命，等价于Kramers-Heisenberg形式中的有限Γ。
• 该方法通过显式模拟探测脉冲并测量发射光子的自能，避免了直接计算四时间相关函数。
• 系统在无限维Bethe晶格上建模，包含局域双轨道Hubbard相互作用，包括Hund耦合和核心能级耦合。

实验结果

研究问题

• RQ1 光激发如何影响双轨道莫特绝缘体中的RIXS谱，特别是对新出现或修改的谱特征的影响？
• RQ2 非平衡Hubbard能带布居对准弹性特征和d-d激发峰的敏感程度如何？
• RQ3 时间分辨RIXS信号能否揭示光泵浦脉冲后双激发子和三激发子等局域激发的实时演化？
• RQ4 RIXS谱中的增益与损耗特征如何与三激发子和四激发子等中间态相关联？
• RQ5 非交叉近似（NCA）和核心浴建模等近似对非平衡RIXS谱准确性的影晌如何？

主要发现

• 该方法成功计算了与以往DMFT研究一致的平衡RIXS谱，再现了d-d激发和荧光类似特征。
• 光激发后，RIXS谱中出现与光致掺杂电荷载流子相关的新增峰，尤其在 ωin − |Ecore| ≈ 2 和 6 处。
• 在 ωin,out ≈ −2 和 9 处的准弹性信号随泵浦-探测延迟增加而增强，表明空穴和三激发子的布居持续至 t ≈ 4.5。
• 高自旋（U − 3J）和低自旋（U − 2J）双激发子的布居随时间增加，与 ωin,out ≈ 8 和 6 处RIXS强度增强相关。
• 随着泵浦-探测延迟增加，ωin ≈ 2 附近的RIXS特征被抑制，与低自旋同轨道双激发子衰减至低能态一致。
• 在 ωout − |Ecore| ≈ 8 处出现增益特征，源于涉及跃迁和衰减的三激发子辅助过程，而在 ωout ≈ 9 处无显著增益，表明四激发子介导的跃迁可忽略。