[论文解读] Nonlinear interactions of dipolar excitons and polaritons in MoS2 bilayers

Charalambos Louca, Armando Genco+13 more|arXiv (Cornell University)|Apr 1, 2022

Strong Light-Matter Interactions被引用 5

一句话总结

本文通过利用具有大偶极矩和强振子强度的杂化层间激子（hIX），在MoS2双层结构中揭示了偶极子激子与极化子之间高度非线性的相互作用。与单层体系相比，观测到的非线性增强约8倍，其机制源于hIX与层内激子共激发时的空穴聚集效应，从而通过一种包含交叉种类相互作用的新理论框架，实现强少极化子量子关联。

ABSTRACT

Nonlinear interactions between excitons strongly coupled to light are key for accessing quantum many-body phenomena in polariton systems. Atomically-thin two-dimensional semiconductors provide an attractive platform for strong light-matter coupling owing to many controllable excitonic degrees of freedom. Among these, the recently emerged exciton hybridization opens access to unexplored excitonic species, with a promise of enhanced interactions. Here, we employ hybridized interlayer excitons (hIX) in bilayer MoS2 to achieve highly nonlinear excitonic and polaritonic effects. Such interlayer excitons possess an out-of-plane electric dipole as well as an unusually large oscillator strength allowing observation of dipolar polaritons(dipolaritons) in bilayers in optical microcavities. Compared to excitons and polaritons in MoS2 monolayers, both hIX and dipolaritons exhibit about 8 times higher nonlinearity, which is further strongly enhanced when hIX and intralayer excitons, sharing the same valence band, are excited simultaneously. This gives rise to a highly nonlinear regime which we describe theoretically by introducing a concept of hole crowding. The presented insight into many-body interactions provides new tools for accessing few-polariton quantum correlations.

研究动机与目标

• 探索在可调谐、宏观均匀的二维过渡金属二硫属化合物（TMDs）中强非线性激子与极化子效应。
• 通过利用MoS2双层结构中具有增强偶极矩和振子强度的杂化层间激子（hIX），解决空间间接激子中振子强度弱的问题。
• 识别并理论描述一种新机制——空穴聚集，该机制导致在层内与层间激子共存时，偶极子极化子出现强非线性频移。
• 通过在可控、可调的二维平台中工程化强多体相互作用，实现对少极化子量子关联的访问。

提出的方法

• 本研究采用六方氮化硼（hBN）封装的MoS2双层结构，并嵌入光学微腔中，以实现强光-物质耦合的偶极子极化子。
• 在4 K下采用非线性光学光谱测量反射率对比度，并观测包括XA、hIX和hXB在内的激子态能量频移。
• 基于二次量子化理论构建理论模型，引入直接（D）和间接（I）激子的产生算符，使用非对易的空穴算符以模拟共享空穴态。
• 在哈密顿量中引入交叉种类相互作用项（D-I），其来源于库仑和Keldysh-Rytova势，用于描述由空穴聚集引起的能量频移。
• 利用无量纲交换积分𝒟计算相互能量频移ΔEI，其贡献来自同种与异种种类的相互作用，导致与√(nD nI)成正比的红移。
• 数值计算采用ε = 4，α ≈ 6.7 Å，估算频移为ΔEI ≈ −0.24ξ μeV μm² √(nD nI)，其中ξ ~ 1，与实验数据吻合。

实验结果

研究问题

• RQ1 与单层结构相比，MoS2双层中偶极子激子与极化子的非线性响应增强的原因是什么？
• RQ2 共激发的层内与层间激子为何会产生比孤立激子种类更强的非线性？
• RQ3 观测到的极化子能带红移的起源是什么？它与单种类系统的态空间填充效应有何不同？
• RQ4 层间与层内激子之间的空穴聚集在多大程度上能在极化子系统中产生非玻色子效应？
• RQ5 交叉种类相互作用的理论框架是否能够解释实验观测到的偶极子极化子非线性频移？

主要发现

• 由于杂化层间激子（hIX）具有大的振子强度和偶极矩，MoS2双层中偶极子极化子的非线性响应相比单层体系增强了约8倍。
• hIX与层内激子（XA）的共激发导致由空穴聚集驱动的强非线性区域，其中不同种类激子之间的共享空穴态产生显著能量频移。
• 理论建模表明，交叉种类相互作用项（D-I）是负向能量频移（红移）的根源，其与同种类型态空间填充引起的正向频移截然不同。
• 相互能量频移ΔEI被定量描述为ΔEI ≈ −0.24ξ μeV μm² √(nD nI)，其中ξ ~ 1，与实验观测结果一致。
• 该模型揭示，hIX与XA之间非对易的空穴算符导致非玻色子特性，从而实现强少极化子量子关联。
• 空穴聚集——即空穴布居在不同激子种类之间共享——被识别为双层TMD中非线性增强的关键机制。