[论文解读] Nonlinear THz Conductivity Dynamics in CVD-Grown Graphene

Harold Y. Hwang, Nathaniel C. Brandt+4 more|arXiv (Cornell University)|Jan 26, 2011

Photonic and Optical Devices参考文献 1被引用 7

一句话总结

本研究展示了化学气相沉积（CVD）生长石墨烯在强太赫兹（THz）场激发下表现出显著的太赫兹诱导透明效应，高场激发下峰值太赫兹场的透射率最高可达96%。该效应源于太赫兹场引起的空穴加热，通过增强电子-声子散射抑制载流子迁移率，导致电导率非线性降低，且通过太赫兹泵浦/太赫兹探测光谱测得恢复时间为2–3 ps。

ABSTRACT

We report strong THz-induced transparency in CVD-grown graphene where 92%-96% of the peak-field is transmitted compared to 74% at lower field strength. Time-resolved THz-pump/THz-probe studies reveal that the absorption recovers in 2-3 ps. The induced transparency is believed to arise from nonlinear pumping of carriers in graphene which suppresses the mobility and consequently the conductivity in a spectral region where the light-matter interaction is particularly strong.

研究动机与目标

• 研究大面积CVD生长石墨烯中的非线性太赫兹电导率动力学，相较于机械剥离样品，该体系可实现更稳健、可扩展的太赫兹光谱测量。
• 理解所观测到的太赫兹诱导透明效应背后的微观机制，特别是载流子加热与散射过程的作用。
• 利用时间分辨太赫兹泵浦/太赫兹探测技术测量非线性响应的超快恢复动力学。
• 通过在高太赫兹场下观测到诱导透明而非传统德鲁德模型预测的诱导吸收，挑战经典德鲁德模型的预测。
• 探索由于强场诱导电导率调制而可能实现的非线性太赫兹频率转换。

提出的方法

• 通过在铌酸锂晶体中采用倾斜脉冲前缘光学整流效应产生高场太赫兹脉冲，峰值电场超过100 kV/cm。
• 利用ZnTe晶体中的电光采样技术进行太赫兹透射与太赫兹泵浦/太赫兹探测测量，时间分辨率受限于太赫兹脉冲宽度。
• 采用德鲁德模型分析电导率响应，对载流子温度依赖性及迁移率抑制效应进行修正。
• 将载流子迁移率建模为电子-杂质、声学声子和光学声子散射贡献的函数，并考虑温度依赖的阻尼效应。
• 通过调节太赫兹泵浦与探测脉冲之间的延迟时间，采集时间分辨数据，实现皮秒时间尺度的恢复动力学测量。
• 通过在相同基底上的参考扫描对透射率进行归一化处理，以分离石墨烯响应，高场条件下绝对透射率可达92–96%。

实验结果

研究问题

• RQ1 在高场激发下，CVD生长石墨烯的非线性太赫兹电导率响应性质是什么？
• RQ2 为何该体系表现出诱导透明而非标准德鲁德模型预测的诱导吸收？
• RQ3 太赫兹激发后，非线性电导率状态的恢复时间尺度是多少？
• RQ4 电子-声子散射过程，特别是载流子温度升高时，如何影响载流子迁移率与电导率？
• RQ5 由于强场诱导的电导率调制，是否可在石墨烯中观测到非线性太赫兹频率转换？

主要发现

• 观测到太赫兹诱导透明效应，峰值场透射率在熔融石英基底上达92%，在高电阻率硅基底上达96%，显著高于低场条件下的74%透射率。
• 非线性响应表现出相对于基线12–14%的透射率峰值变化（ΔT/T），表明存在强烈的场致电导率抑制。
• 非线性态的恢复时间尺度为2–3 ps，指数衰减拟合得到熔融石英基底上的时间常数τ = 1.7 ps，硅基底上τ = 2.9 ps。
• 所观测到的透明效应归因于太赫兹场引起的空穴加热，导致电子-声子散射增强，进而抑制载流子迁移率，降低电导率。
• 结果与德鲁德模型预测的诱导吸收相矛盾，表明在非线性区，场依赖的迁移率抑制占主导地位，而非热化效应。
• 探测透射率在真实时间零点超过100%，表明存在强烈的非线性极化响应，暗示非线性太赫兹频率转换的可能性。