[论文解读] Nonlinearities and Noise-Signal Relations in Electronic Heat Transport via Molecules

Arthur Luniewski, Rita Aghjayan+1 more|arXiv (Cornell University)|Jan 25, 2016

Thermal properties of materials参考文献 4被引用 3

一句话总结

本文利用非平衡格林函数（NEGF）和散射理论，研究了在强非平衡条件下分子结中的非线性热输运及噪声-信号关系。推导了电子热通量和噪声功率谱密度的二阶非线性修正，揭示了弹道傅里叶定律和涨落-耗散定理在分子系统中的适用性有限，并建立了适用于纳米尺度电子介导热输运的广义信号-信号、噪声-信号及噪声-噪声关系。

ABSTRACT

We examine the electronic heat transport phenomena in nanoscale junctions composed of organic molecules coupled to two metallic reservoirs of different temperatures. The electronic heat flux and its dynamical noise properties are calculated within the scattering (Landauer) formalism with the transmission probability determined by using non-equilibrium Green's functions (NEGF technique). The method based on Taylor series expansion is used to determine nonlinear corrections to the electronic heat flux and its noise power spectral density with up to the second order terms with respect to the temperature difference. Our results show only limited applicability of ballistic Fourier's law and fluctuation-dissipation theorem to heat transport in molecular systems. We derived and tested numerically several signal-signal, noise-signal, and noise-noise relations applicable to nanoscale heat flow carried by electrons at strongly non-equilibrium conditions (similar formulas are expected for phonons and photons). Importantly, the special treatment proposed by us may be extended to higher order terms in order to address a variety of problems related to nonlinear thermal and electro-thermal effects which may occur at nanoscale.

研究动机与目标

• 分析由于 reservoir 之间存在大温度差而在强非平衡条件下电子热输运在分子结中的行为。
• 研究弹道傅里叶定律和涨落-耗散定理等线性响应理论在分子尺度系统中的失效机制。
• 开发一种系统方法，计算热通量和噪声功率谱密度在温度差二阶以内的非线性修正。
• 推导并验证适用于纳米尺度电子介导热输运的广义信号-信号、噪声-信号及噪声-噪声关系。

提出的方法

• 采用非平衡格林函数（NEGF）技术计算耦合到金属 reservoir 的分子结中的透射概率。
• 利用散射（Landauer）理论计算电子热通量及其动力学噪声特性。
• 应用泰勒级数展开方法，推导热通量和噪声功率谱密度相对于温度差的二阶非线性修正。
• 在强非平衡条件下，推导热通量（信号）、噪声功率谱密度及其互相关函数之间的广义关系。
• 通过在不同温度梯度下对模型分子结进行数值验证，检验所推导关系的正确性。
• 将形式化方法扩展至高阶项，为未来研究复杂非线性热输运和电热效应提供基础。

实验结果

研究问题

• RQ1 在大温度差条件下，弹道傅里叶定律在分子结中在多大程度上仍然适用？
• RQ2 在分子系统中，电子热通量及其噪声功率谱密度的非线性修正如何随温度差变化？
• RQ3 在强非平衡条件下，电子介导热输运中的广义信号-信号、噪声-信号及噪声-噪声关系是什么？
• RQ4 涨落-耗散定理能否可靠地应用于分子纳米结构中的电子热输运？
• RQ5 如何在纳米尺度系统中系统地建模和计算热输运中的高阶非线性效应？

主要发现

• 由于大温度梯度引起的强非线性，弹道傅里叶定律在分子结中适用性有限。
• 在强非平衡条件下，分子系统中的涨落-耗散定理失效，导致标准线性响应噪声假设不再成立。
• 热通量和噪声功率谱密度的二阶非线性修正显著，必须包含在内才能准确建模纳米尺度热输运。
• 广义的信号-信号、噪声-信号及噪声-噪声关系已推导并经数值验证，将已知的线性关系推广至非线性区域。
• 所提出的基于透射概率泰勒展开的方法，可系统计算热输运中的高阶非线性效应。
• 该形式化方法可进一步扩展至高阶项，为建模分子电子学中复杂的非线性热输运和电热现象提供了可行路径。