[论文解读] Nonlinearity in the sequential absorption of multiple photons

Christian Buth|arXiv (Cornell University)|Dec 21, 2016

Advanced X-ray Imaging Techniques参考文献 39被引用 3

一句话总结

本文将多光子吸收分类为可分、关联和同时过程，通过速率方程和伏尔泰拉积分方程的解析解，对强自由电子激光脉冲下氮原子的顺序X射线吸收进行建模。结果表明，当存在衰变过程时，标准速率方程和短脉冲近似均无法捕捉非线性行为，但伏尔泰拉积分方程的逐次逼近方法能准确复现数值精确解。

ABSTRACT

I classify multiphoton absorption into separable, linked, and simultaneous processes. The first and second types can be distinguished when the rate-equation approximation is valid whereas the third type refers to the case when the full description of multiphoton absorption is essential. For this purpose, rate equations are solved analytically without decay processes which shows that even if many photons are absorbed the interaction with the light field is linear and one has the case of separable multiphoton absorption. Next a short-pulse approximation is investigated in which I first solve the rate equations without decay processes and then solve only rate equations for the ensuing decay. Finally, the full rate equations are examined and a successive approximation of the underlying Volterra integral equation of the second kind is derived leading to linked multiphoton absorption by the involved decay widths. The three methods are applied to a nitrogen atom in intense and ultrafast x rays from free-electron lasers (FELs). The linearity theorem barely approximates the results in the presence of decay processes which is also not satisfactorily corrected for by the short-pulse approximation. The successive approximation gives excellent agreement with the numerically-exact solution of the rate equations.

研究动机与目标

• 基于速率方程近似的有效性，将多光子吸收分类为可分、关联和同时过程。
• 研究当引入衰变过程时，顺序多光子吸收中线性关系的破坏。
• 开发并验证求解二类伏尔泰拉积分方程的逐次逼近方法。
• 将速率方程、短脉冲近似和逐次逼近方法与数值精确解进行对比，评估其准确性。
• 评估这些方法在强、超快X射线与原子（如氮）相互作用中的适用性，使用自由电子激光进行研究。

提出的方法

• 通过无衰变情况下的速率方程解析求解，证明在无衰变时系统保持线性，从而确立可分多光子吸收区域。
• 采用短脉冲近似：先求解无衰变的速率方程，再单独求解衰变方程。
• 推导二类伏尔泰拉积分方程的逐次逼近方法，以通过衰变宽度建模关联多光子吸收。
• 将完整速率方程组作为数值比较的参考基准。
• 将所有三种方法应用于强、超快X射线脉冲（来自自由电子激光）作用下的氮原子。
• 通过将逐次逼近结果与速率方程的数值精确解进行对比，验证结果的正确性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在强X射线脉冲背景下，可分、关联和同时多光子吸收过程有何不同？
• RQ2 当存在衰变过程时，速率方程近似在多大程度上无法捕捉非线性行为？
• RQ3 短脉冲近似能否充分校正多光子吸收中由衰变引起的非线性？
• RQ4 对二类伏尔泰拉积分方程的逐次逼近方法能否准确复现速率方程的数值精确解？
• RQ5 在强X射线场存在下，衰变宽度在实现关联多光子吸收中起到何种作用？

主要发现

• 当引入衰变过程时，仅使用速率方程近似无法捕捉非线性行为，因为在此条件下线性定理不再成立。
• 短脉冲近似无法令人满意地校正由衰变引起的非线性，与数值精确解的吻合度较差。
• 对二类伏尔泰拉积分方程的逐次逼近方法与速率方程的数值精确解具有极佳的一致性。
• 即使吸收了大量光子，只要无衰变，相互作用仍保持线性，从而证实了可分多光子吸收区域的存在。
• 该方法可推广至包含共振增强X射线多电离（REXMI）和同时双光子吸收，只需扩展衰变项即可。
• 通过使用稀疏矩阵的矩阵-向量乘积，该方法可进一步扩展至精细结构分辨态和重原子，提升计算可行性。