[论文解读] Observation of a gapless spin liquid in a diluted Kitaev honeycomb material
本研究利用 $^{35}$Cl NMR 研究掺杂的 Kitaev 蜂窝材料 $α$-Ru$_{1-x}$Ir$_x$Cl$_3$,揭示在掺杂阈值 $x_c \approx 0.22$ 处,自旋能隙(场致)和零场磁序完全消失。结果表明,由于量子阻挫与掺杂引起的无序,出现了一种具有无能隙低能自旋激发的随机singlet 相。
We report a $^{35}$Cl nuclear magnetic resonance (NMR) study of the diluted Kitaev material $\alpha$-Ru$_{1-x}$Ir$_x$Cl$_3$ ($x=0.1$ and $0.2$) where non-magnetic Ir$^{3+}$ dopants substitute Ru$^{3+}$ ions. Upon dilution, the $^{35}$Cl spectra exhibit unusual large magnetic inhomogeneity, which sets in at temperatures below the Kitaev exchange energy scale. At the same time, the $^{35}$Cl spin-lattice relaxation rate $T_1^{-1}$ as a function of dilution and magnetic field unravels a critical doping of $x_c\approx 0.22$, towards which both the field-induced spin gap and the zero-field magnetic ordering are simultaneously suppressed, while novel gapless low-energy spin excitations dominate the relaxation process. These NMR findings point to the stabilization of a random singlet phase in $\alpha$-Ru$_{1-x}$Ir$_x$Cl$_3$, arising from the interplay of dilution and exchange frustration in the quantum limit.
研究动机与目标
- 研究非磁性 Ir$^{3+}$ 掺杂对 Kitaev 蜂窝材料 $α$-RuCl$_3$ 磁性性质的影响。
- 确定稀释与交换阻挫如何影响量子极限下的自旋激发谱。
- 在可控掺杂条件下,识别新型量子自旋相的出现,特别是无能隙自旋液体行为。
提出的方法
- 对 $x = 0.1$ 和 $0.2$ 的 $α$-Ru$_{1-x}$Ir$_x$Cl$_3$ 进行 $^{35}$Cl 核磁共振(NMR)测量,以探测局域磁环境。
- 分析 $^{35}$Cl NMR 谱线形状,检测由局域自旋涨落引起的磁不均匀性。
- 测量自旋-晶格驰豫率 $T_1^{-1}$ 随温度、磁场和掺杂浓度的变化,以提取低能自旋动力学。
- 比较不同掺杂水平下的 $T_1^{-1}$ 行为,识别出临界掺杂阈值 $x_c \approx 0.22$。
- 以场致自旋能隙和零场磁序的抑制作为量子相变的指标。
实验结果
研究问题
- RQ1在 $α$-RuCl$_3$ 中,用非磁性 Ir$^{3+}$ 掺杂 Ru$^{3+}$ 是否能稳定无能隙自旋液体相?
- RQ2场致自旋能隙与零场磁序同时消失的临界掺杂浓度 $x_c$ 是多少?
- RQ3在 Kitaev 交换能标以下,局域磁不均匀性与自旋动力学如何演化?
- RQ4在 $x_c$ 附近,主导 $T_1^{-1}$ 驰豫过程的低能自旋激发具有何种性质?
- RQ5所观测到的相是否与由量子阻挫和无序驱动的随机singlet 相一致?
主要发现
- $^{35}$Cl NMR 谱在 Kitaev 交换能标以下表现出强烈的磁不均匀性,表明稀释导致局域自旋涨落增强。
- 自旋-晶格驰豫率 $T_1^{-1}$ 揭示出临界掺杂浓度 $x_c \approx 0.22$,在此处场致自旋能隙与零场磁序均被抑制。
- 在 $x_c$ 处,无能隙低能自旋激发主导驰豫过程,表明量子自旋液体态的出现。
- 在 $x_c$ 处,磁序与自旋能隙的抑制伴随着 $T_1^{-1}$ 温度与磁场依赖性的显著变化,表明发生量子相变。
- 所观测行为与 Kitaev 交换阻挫与非磁性掺杂相互作用下形成的随机singlet 相的稳定一致。
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